【摘 要】
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近年来,电动自行车行业在中国进入了发展快车道,全国电动自行车保有量突破2.5亿辆。其核心部件的铅酸蓄电池是电动自行车能够绿色环保出行的最大贡献者,每年电池消耗量达到10亿只以上。然而电动自行车用铅酸蓄电池的使用寿命却只有一年左右,并且故障退货率达10%～20%之多。因此,解决铅酸蓄电池深循环使用寿命问题就显得尤为重要,不仅可以减少材料用量和能源消耗,也可减少退换货损失,为企业和社会创造巨大效益。本
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近年来,电动自行车行业在中国进入了发展快车道,全国电动自行车保有量突破2.5亿辆。其核心部件的铅酸蓄电池是电动自行车能够绿色环保出行的最大贡献者,每年电池消耗量达到10亿只以上。然而电动自行车用铅酸蓄电池的使用寿命却只有一年左右,并且故障退货率达10%～20%之多。因此,解决铅酸蓄电池深循环使用寿命问题就显得尤为重要,不仅可以减少材料用量和能源消耗,也可减少退换货损失,为企业和社会创造巨大效益。本文从电动自行车用铅酸蓄电池使用过程中存在技术质量问题出发,针对阀控铅酸蓄电池动力应用过程中存在的早期容量衰减问题,从离子迁移问题研究入手,研究质子交换膜材料对金属离子迁移行为的影响,并利用无机吸湿性材料气相二氧化硅掺杂改性提升质子传导率。利用铅锑合金解决板栅腐蚀层在深循环过程中性能变差问题,利用铋掺杂改善正极活性物质导电性和深循环过程中骨架结构稳定性,并对迁移到负极的金属离子析氢问题提出解决方案,对铋和锑掺杂提高正极活性物质结构稳定性和提升电池容量机理进行深入探究。为了提高正极活性物质循环过程中结构稳定性和导电性,采用铋和锑掺杂氧化铅高温烧结后添加到正极活性物质中。研究表明,在450 ℃时烧结后锑和铋可以进入铅晶格。采用铋掺杂后,化成后熟极板α-Pb O2含量在掺杂量为1.0%具有最大值,而锑掺杂对生极板和熟极板性能参数影响不大,采用1.0%铋掺杂能降低化成充电电压100 m V。掺杂1.0%铋后电池具有最高放电容量,与1.0%锑掺杂相比提升2.0%,与未掺杂空白电池相比容量提升8.7%。采用1.0%铋掺杂电池具有最高深循环寿命,在循环250次后还有初始容量90%,采用1.0%锑掺杂电池250次循环后还有初始容量80%,而未掺杂电池在250次后容量已低于70%。采用双电极放电方法研究发现,采用铋掺杂后,铅先于铋放电,铋能在充放电时保持活性物质结构稳定;采用热重法研究发现铋和锑掺杂能增加电化学合成二氧化铅结构水含量,从而影响二氧化铅电极放电容量。采用质子交换膜阻止板栅合金和活性物质中锑离子向负极迁移,利用电解池验证在温度、强制对流和电场对锑离子在质子交换膜中扩散系数和电场因子影响。实验表明,不同厚度质子交换膜都对锑离子迁移都能有效阻止锑离子迁移,在1 V电场作用下电池使用温度50 ℃有强制对流有硫酸电解质存在条件下48 h后透过质子交换膜的仅有0.018 mol·L-1Sb3+左右。在扩散和电场共同作用下,质子交换膜在同样条件下能阻止95%以上锑离子跨膜迁移。质子交换膜电化学窗口在2.8 V以上,符合铅酸蓄电池使用要求,电池内阻受到质子交换膜影响,发现30μm PEM隔膜与AGM相比质子电导率下降5.4%,电池内阻增加4.6%,C2容量下降7.0%,通过对电池深循环寿命研究发现,采用质子交换膜电池和铅锑板栅合金电池在循环250次后还有初始容量93%,空白电池在循环250次后还有初始容量80%,说明通过采用质子交换膜阻止锑离子迁移能改善提升电池深循环使用寿命。为了解决质子交换膜质子导电率问题,采用气相SiO2掺杂改性质子交换膜,研究SiO2掺杂含量的对质子交换膜性能的影响,研究改性后厚度、温度、强制对流和电场作用对阻止锑离子迁移的影响。研究表明,改性后质子交换膜在掺杂量少于6.0%时具有最优性能,试验条件下能有效阻止97%以上锑离子跨膜迁移。掺杂含量为6.0%时具有吸水率提升33.2%,离子电导率提升16.9%,电池内阻值减小1.81%,放电容量提升1.3%。改性后质子交换膜分解温度在200 ℃以上,能够满足铅酸蓄电池使用要求。采用改性过的质子交换膜电池循环寿命在257次时还有初始容量91%,对照未掺杂改电池还有初始容量87%,说明采用掺杂改性质子交换膜能提升电池深循环寿命。为了进一步解决金属离子迁移到负极引起电池失水热失控问题,研究对硝基苯甲酸对负极析氢性能的影响。研究表明,添加0.010%对硝基苯甲酸可提高析氢过电位26 m V,添加0.01%时充电接受能力和低温性能达到最大值,其中充电接受能力达到3.33,与空白相比提高0.51,-10 ℃和-18 ℃低温放电容量分别提高2.5%和6.6%。添加0.01%硝基苯甲酸电池循环260次还有初始容量87%,空白电池衰减到初始容量75%以下,说明在负极控制容量条件下,添加对硝基苯甲酸有利于提高电池负极循环寿命。
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