【摘 要】
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图案化聚合物刷(patterned polymer brush,PPBs)的结构和组成在空间具有特定的分布,被广泛的用于材料表面的功能化,在表面防污、润滑、生物传感、新型微-纳米流体器件等领域有着重要的应用。充分控制聚合物刷的参数如:组成、形状和尺寸特征,是图案化聚合物刷的应用关键。研究表明,图案化聚合物刷的制备方法对体系性质有很大的影响,但其具体机理仍不清晰。图案化聚合物刷通常采用“自上而下”或
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图案化聚合物刷(patterned polymer brush,PPBs)的结构和组成在空间具有特定的分布,被广泛的用于材料表面的功能化,在表面防污、润滑、生物传感、新型微-纳米流体器件等领域有着重要的应用。充分控制聚合物刷的参数如:组成、形状和尺寸特征,是图案化聚合物刷的应用关键。研究表明,图案化聚合物刷的制备方法对体系性质有很大的影响,但其具体机理仍不清晰。图案化聚合物刷通常采用“自上而下”或者“自下而上”方法制备。我们感兴趣的是“自下而上”法,即图案化界面聚合方法对体系结构、性质的影响。我们考察了一种简单的图案化界面聚合(条带化界面聚合)的反应机理,试图通过了解聚合反应动力学过程与高分子构象、图案化聚合物刷的结构等的关系,实现图案化聚合物刷子结构与性质的精准可控。计算机模拟作为一种重要的研究方法,可以从不同尺度上研究界面聚合反应,提供实验室无法获悉的信息。本论文在格子蒙特卡洛模拟中采用随机反应模型研究图案化界面聚合(条带化界面聚合)的动力学机理,并对条带化聚合物刷的性质进行表征。研究表明,条带化界面聚合作为一种异质性聚合体系,模拟时必须考虑反应微环境异质性的影响。本文采用一种新的随机反应模型,模型中,各活性中心的反应概率取决于其所处的反应微环境。考察了接枝密度、条带尺寸等因素对条带化界面聚合动力学的影响;并比较不同制备方法(“自上而下”法以及“自下而上”法)得到的条带图案化聚合物刷的差异。本研究将为图案化聚合物刷的制备和应用提供理论指导。各章的内容主要安排如下:第二章主要概述蒙特卡洛模拟(Monte Carlo,MC)方法。蒙特卡洛模拟的基本原理,以及简单性抽样与重要性抽样、格子模型与非格子模型等模拟细节,最后介绍了研究采用的键长涨落模型。第三章介绍在无热条件下单分散性聚合物刷的性质研究。对体系的性质,如聚合物刷和末端的密度分布,采用不同的方法对厚度进行表征,模拟的结果和文献一致,为后续工作打下了基础。第四章是利用随机反应模型,研究条带化界面聚合。考察接枝密度、条带尺寸、不同的制备方法对聚合物刷的密度分布、分子量及其分布、多分散性等性质的影响。同时比较合成的多分散性条带化聚合物刷,相应的单分散性聚合物刷结构、性质的差异。本章在揭示界面聚合和条带化界面聚合之间的异同并为图案化聚合物刷的制备和应用提供非常有效的理论指导。第五章研究了接枝位点分布方式对线型聚合物刷和Y型混合聚合物刷组装行为的影响。
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