有机磷酸酯在黄渤海的环境分布及磷酸三(氯丙基)酯对紫贻贝(Mytilus galloprovincialis)的毒理效应

来源 :中国科学院大学(中国科学院烟台海岸带研究所) | 被引量 : 7次 | 上传用户:stcheer
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有机磷酸酯(OPEs)是一类以磷原子为中心的有机化合物,其多被用作阻燃剂、增塑剂、消泡剂及液压剂等。因21世纪初溴系阻燃剂在全球范围内的大规模禁用,OPEs作为阻燃剂的生产和使用大幅提高。同时,作为一种新兴的有机污染物,OPEs以非共价结合的形式添加于材料中。这导致了其十分易于进入自然环境,并可能对生态系统及人类健康产生负面影响。本研究选取8种OPE化合物【磷酸三正丁酯(TnBP)、磷酸三异丁酯(TiBP)、磷酸三戊酯(TPeP)、磷酸三(2-乙基己基)酯(TEHP)、磷酸三苯酯(TPhP)、磷酸三(2-氯乙基)酯(TCEP)、磷酸三(氯丙基)酯(TCPP)及磷酸三(1,3-二氯-2-丙基)酯(TDCPP)】及三苯基氧膦(TPPO)作为研究对象(为后文叙述方便,将TPPO视为一种特殊的OPEs化合物,并在后文与其他OPEs化合物一并讨论),探究了上述物质在黄渤海海水及表层沉积物中的浓度、分布及其影响因素,并初步探究了OPEs在水相及沉积相的分布特点。研究表明:1.黄渤海区域海水中7种OPEs化合物(TnBP、TiBP、TPhP、TCEP、TCPP、TDCPP及TPPO)的总浓度最高达98.04 ng L-1,平均浓度达23.70 ng L-1,其分布总体表现出近岸高、远海低及表层水体高、底层水体低的特点。OPEs浓度及分布的主要影响因素为河流输入、洋流扰动及水团分布等。2.黄渤海表层沉积物中8种OPEs化合物(TnBP、TiBP、TPeP、TEHP、TPhP、TCEP、TCPP及TDCPP)的总浓度最高达4,552 pg g-1,平均浓度达516 pg g-1,其总体分布规律表现出沉积区内高、沉积区外低的特点。OPEs浓度及分布的主要影响因素为沉积作用及河流输入。3.具估算,黄渤海区域海水中OPEs平均储量为396,604 kg,而该区域沉积物中OPEs平均储量仅为2,499 kg。这表明表层沉积物并不是黄渤海区域OPEs主要的汇。此外,基于取得的OPEs环境浓度数据和前人对OPEs毒性的研究结果,本研究继续探究了TCPP(为黄渤海区域主要的OPEs污染物)对黄渤海海域常见潮间带双壳贝类紫贻贝(Mytilus galloprovincialis)的毒理效应。表征了不同浓度TCPP(10及100 nmol L-1)长期(42天)暴露后紫贻贝血细胞的细胞凋亡水平、活性氧(ROS)水平、超氧化物歧化酶(SOD)酶活、丙二醛(MDA)含量及免疫相关基因(GLYZ、CLYZ、Caspase8、Caspase2、BD6、Mytimacin、MyD88、Jun-like、LITAF、TLR2、Galectin及PGRP)的表达。同时,利用基于iTRAQ的蛋白质组学手段解析了紫贻贝在整体(除贝壳及足丝)水平上对TCPP(100 nmol L-1)长时间(42天)暴露的性别特异性响应,研究表明:1.低浓度(10 nmol L-1)TCPP暴露(42天)仅对血细胞ROS水平及免疫相关基因CLYZ、Caspase8、Mytimacin、LITAF、Galectin及PGRP的表达具有显著影响。2.高浓度(100 nmol L-1)TCPP暴露(42天)对血细胞凋亡及ROS水平、SOD酶活、MDA含量及免疫相关基因(CLYZ、Caspase8、Caspsae2、BD6、Mytimacin、MyD88、LITAF、TLR2、Galectin及PGRP)的表达均具有显著影响。3.高浓度(100 nmol L-1)TCPP暴露(42天)在整体水平上影响紫贻贝多个生物学过程,如能量代谢、蛋白质合成、闭壳肌收缩及生殖等。综上所述,黄渤海区域海水及表层沉积物中OPEs具有较高的含量,其浓度分布表现为近岸高、远海低及表层水体高、底层水体低(海水)及沉积区内高、沉积区外低(表层沉积物)的特点。河流输入、洋流扰动、水团分布及沉积作用是影响OPEs分布的主要因素。该区域表层沉积物中OPEs储量较低,表明沉积物并不是黄渤海区域OPEs主要的汇。选取代表性OPEs(TCPP),并从多个层面探究了TCPP暴露对紫贻贝的毒理效应,并在研究过程中考虑了性别差异。发现TCPP暴露影响紫贻贝血细胞细胞凋亡、ROS、MDA水平、SOD酶活及免疫相关基因的表达,并在整体组织水平上影响紫贻贝能量代谢、蛋白质合成、闭壳肌收缩及生殖等多个生物学过程。本研究对阐明OPEs的环境行为及毒理效应具有较为重要的理论和现实意义。
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