【摘 要】
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旨在控制石化行业工业污染物排放的《石油炼制工业污染物排放标准》于近年来正式发布,但我国传统的臭氧氧化脱硝及吸收同步除尘技术难以满足排放要求。本文选择流化催化裂化（FCC）再生烟气作为研究对象,研究氮氧化物（NOx）的控制技术,以陶瓷膜为载体负载选择性催化还原（SCR）催化剂组分,达到过滤催化耦合脱硝的目的,并主要研发高活性和选择性的新型无钒催化剂组分,为满足限值和工业应用提供支持。本研究初步结论如
【基金项目】
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国家重点研发项目（2016YFC0204100）； 国家自然科学基金（U1662132）；
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旨在控制石化行业工业污染物排放的《石油炼制工业污染物排放标准》于近年来正式发布,但我国传统的臭氧氧化脱硝及吸收同步除尘技术难以满足排放要求。本文选择流化催化裂化（FCC）再生烟气作为研究对象,研究氮氧化物（NOx）的控制技术,以陶瓷膜为载体负载选择性催化还原（SCR）催化剂组分,达到过滤催化耦合脱硝的目的,并主要研发高活性和选择性的新型无钒催化剂组分,为满足限值和工业应用提供支持。本研究初步结论如下:（1）开发了新型无钒SCR催化剂HSiW/Ce。利用硅钨酸(H4SiW12O40,简写HSiW)的表面改性显著提高了氧化铈（CeO2）的SCR催化性能,其中10%HSiW/Ce催化剂在240℃下就可以达到90%的转化率并一直维持99%的N2选择性;通过XRD、Raman、BET表征,其以Keggin型结构良好地分散于CeO2表面;根据NH3-TPD实验,HSiW主要提高了CeO2催化剂的Br?nsted酸位从而促进NH3的吸附;根据H2-TPR、XPS等结果,HSiW同时调节了表面氧空位和过高的氧化性,提高了高温下的N2选择性;DRIFT实验分析发现反应路径以E-R为主导。该催化剂能够作为优秀的活性催化组分用于FCC再生烟气的脱硝。（2）针对HSiW/Ce催化剂,掺杂元素锑（Sb）以进一步提高其低温SCR活性。HSiW/Ce5Sb1显示出了更好的低温NO催化效率和有所降低的N2选择性。通过XRD、Raman、BET表征,Sb使得催化剂的结构更加趋向于无定型且拥有更高的比表面积;根据H2-TPR、XPS等结果,Sb同时通过与Ce之间的电子诱导效应,在催化剂中形成了更多的Ce3+、氧空位和表面吸附氧,提高了催化剂的氧化性且从NH3-TPD实验发现并没有影响催化剂本身大量的酸性位点;根据DRIFT实验,催化剂吸附活化的NOx物种有了明显增加,促进了L-H反应的进行,但整体依然以E-R机理为主导。（3）研究了HSiW/Ce催化剂改性多孔陶瓷膜的耦合脱硝能力。通过多次真空浸渍的方法将催化剂负载到了多孔陶瓷膜中,得到了HSiW/Ce改性的陶瓷膜。催化剂赋予了陶瓷膜优良的SCR催化性能,且随着负载量的提高,陶瓷膜的NO脱除效率不断提高,能够在250℃达到90%的转化率;相对于传统VW/Ti催化剂,HSiW/Ce改性后的陶瓷膜有着明显更好的SCR表现;并使用XRD、BET、Raman、SEM等手段进行表征,负载的催化剂进入到了惰性SiC的内部孔道,发生了一定程度的团聚,略微阻塞了孔道。
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