2.0μm波段激光以其能被水和二氧化碳分子吸收等特点而在医疗、军事和环境监测等多个领域具有广阔的应用前景。采用输出波长在800 nm附近的半导体激光泵浦Tm3+离子掺杂和Tm3+/Ho3+离子共掺的激光晶体是实现高质量2.0μm波段固体激光的主要方式。本工作选取钼酸盐晶体为基质，采用提拉法在大气环境下生长了Tm3+离子掺杂的LiGd(MoO4)2、β-Gd2(MoO4)3以及Tm3+/Ho3+离子共掺的LiLa(MoO4)2、 LiGd(MoO4)2和BaGd2(MoO4)4等晶体;围绕实现2.0μm波段激光的目标开展了晶体的相关光谱性能研究;在795nm激光泵浦下，采用简单的平凹腔分别实现了Tm3+离子1.90μm和Ho3+离子2.05μm附近的激光运转。相关研究结果为钼酸盐晶体作为2.0μm波段激光增益介质提供了光谱学方面的参考。　　 研究了Tm3+:LiGd(MoO4)2和Tm3+:β-Gd2(MoO4)3晶体的偏振吸收光谱特性;根据J-O理论计算了Tm3+离子多重态间跃迁的自发辐射几率、荧光分支比和多重态的辐射寿命;采用不同波长光激发，测量了晶体在可见与近红外波段的荧光谱，记录了Tm3+离子相关多重态荧光衰减曲线;分析了Tm3+:LiGd(MoO4)2晶体中1G4和3H4多重态上Tm3+离子的能量传递性能;计算得到了Tm3+:LiGd(MoO4)2和Tm3+:β-Gd2(MoO4)3晶体中Tm3+离子3F4→3H6跃迁受激发射截面和激光增益曲线。分别采用钛宝石和半导体激光泵浦，在Tm3+:LiGd(MoO4)2和Tm3+:β-Gd2(MoO4)3晶体中实现了1.9μm激光运转，前者的激光起振的阈值仅为208 mW。特别是，在Tm3+:β-Gd2(MoO4)3晶体中实现的最大激光斜率效率达57％，明显高于Stokes极限效率(～42％)，显示了Tm3+离子交叉弛豫3H4+3H6→3F4+3F4在激光运转中的重要作用;而不同输出镜透过率下实现的激光波长移动超过100nm范围，预示着Tmn3+:β-Gd2(MoO4)3晶体在实现宽可调谐和超短脉冲激光上将可能发挥重要作用。　　 研究了Ho3+:LiLa(MoO4)2和Ho3+:LiGd(MoO4)2晶体的偏振吸收光谱特性;根据J-O理论计算了Ho3+离子多重态间跃迁的自发辐射几率、荧光分支比和多重态的辐射寿命;在此基础上进一步分别研究了Tm3+/Ho3+:LiLa(MoO4)2和Tm3+/Ho3+:LiGd(MoO4)2晶体的光谱性能，包括晶体在800 nm附近的吸收，2.0μm附近的荧光发射，Tm3+离子的交叉弛豫以及Tm3+/Ho3+离子间的能量传递;计算了Ho3+离子5I7→5I8跃迁受激发射截面和激光增益曲线;此外，我们还研究了Tm3+/Ho3+:BaGd2(MoO4)4晶体与2.0μm激光相关的光谱性能。采用795nm半导体激光泵浦在Tm3+/Ho3+:LiGd(MoO4)2晶体和Tm3+/Ho3+:BaGd2(MoO4)4解理晶片中实现了Ho3+离子2.05μm激光运转，最大激光斜率效率均在20％左右，而激光起振的阈值分别为550和400 mW，Tm3+/Ho3+:BaGd2(MoO4)4解理晶片更是有望用于实现免抛光的微片激光。　　 分析了钼酸盐晶体在795 nm激光泵浦下的Tm3+、Ho3+以及杂质Er+离子上转换的主要跃迁机制。Tm3+离子的上转换和微量的杂质Er3+离子发光不会对Tm3+离子1.9μm激光运转造成严重的能量损耗;Tm3+/Ho3+共掺钼酸盐晶体中探测的可见区上转换发光以Ho3+离子发射为主，在Ho3+离子2.0μn激光系统中造成的能量损耗则需加以重视。　　 研究结果表明，Tm3+离子掺杂和Tm3+/Ho3+离子共掺的钼酸盐晶体所具有的优异的光谱和激光增益性将能使其成为2.0μm波段潜在的激光增益介质。考虑到热导率的局限，此类材料将在中低功率输出的低阈值固体激光中发挥作用，特别是在实现紧凑型、宽可调谐和超短脉冲激光方面具有较好的应用前景。　　 最后讨论了在Tm3+/Ho3+共掺的钼酸盐晶体中同时实现Tm3+离子1.9μm和Ho3+离子2.0μm激光运转的可能性。以Tm3+/Ho3+:LiGd(MoO4)2晶体为例，计算获得了近似的激光增益曲线，结果显示Tm3+/Ho3+共掺钼酸盐晶体有望作为2.0μm全波段激光的增益介质。