【摘 要】
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光催化技术是目前解决人类所面临的环境和能源问题的有效方法之一。传统的光催化剂(如TiO_2,ZnO等)仅对紫外光有响应,不能有效利用太阳光中大部分的可见光。石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride,g-C_3N_4)因其对可见光有响应、制备简单、稳定性好等特点引起了人们的关注,但同时也具有光吸收能力有限、载流子迁移率低等缺点。因此,开发具有可见光响应的高效稳定的g-C_3N_
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光催化技术是目前解决人类所面临的环境和能源问题的有效方法之一。传统的光催化剂(如TiO2,ZnO等)仅对紫外光有响应,不能有效利用太阳光中大部分的可见光。石墨相氮化碳(graphitic carbon nitride,g-C3N4)因其对可见光有响应、制备简单、稳定性好等特点引起了人们的关注,但同时也具有光吸收能力有限、载流子迁移率低等缺点。因此,开发具有可见光响应的高效稳定的g-C3N4光催化剂具有十分重要的意义。本文通过一种简单经济的嫁接方法制备了两种金属氧化物修饰的g-C3N4材料:3,4-二羟基苯甲醛官能化的α-Fe2O3纳米颗粒与g-C3N4的复合材料(α-Fe2O3-DBD/g-C3N4)、3,4-二羟基苯甲醛官能化的Ga2O3纳米颗粒与g-C3N4的复合材料(Ga2O3-DBD/g-C3N4)。对所得材料进行了一系列物化特性的分析,并将其分别用于可见光催化降解环境中的污染物。主要结论如下:通过3,4-二羟基苯甲醛中的醛基与尿素中的-NH2基团的Schiff碱化学反应,成功制备了α-Fe2O3-DBD/g-C3N4复合材料。包裹在α-Fe2O3上的3,4-二羟基苯甲醛有利于g-C3N4在α-Fe2O3上的原位生长,通过化学键形成接触界面,利于电子转移,从而形成Z型光催化体系。与g-C3N4相比,α-Fe2O3-DBD/g-C3N4光催化降解水中双酚A的性能有显著的提高。增强的光催化活性归因于复合催化剂的高电荷分离效率和高氧化还原电位。实验结果表明,α-Fe2O3-DBD/g-C3N4显著提高了双酚A的矿化率。以3,4-二羟基苯甲醛官能化的Ga2O3纳米颗粒和尿素为前驱体,通过Schiff碱化学方法,Ga2O3纳米颗粒中的醛基与g-C3N4末端的-NH2发生相互作用,形成了全固态Z型异质结构的Ga2O3-DBD/g-C3N4光催化剂。在该体系中利用导电性优良的苯环作为电子传输体,促进了光生电子的分离和转移,提高了光生电子空穴对的分离效率。Ga2O3-DBD/g-C3N4具有较宽的光吸收范围、更高的电荷分离效率和氧化还原电位,从而显著提高了Ga2O3-DBD/g-C3N4的光催化活性。
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