【摘 要】
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质子交换膜是燃料电池的电解质,在燃料电池中把氧化剂与燃料分隔开,对质子交换膜燃料电池至关重要,直接影响质子交换膜燃料电池的性能。目前最多使用的是全氟磺酸质子交换膜,如Nafion系列膜,它具有高电导率,高的化学稳定性和高的机械性能。然而,Nafion膜在高温和低湿度条件下具有很高的甲醇渗透性,而且高成本限制了它的广泛应用。磺化聚醚醚酮（SPEEK）成本低,具有高的电导率和阻醇性,制备简单,被众多学
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质子交换膜是燃料电池的电解质,在燃料电池中把氧化剂与燃料分隔开,对质子交换膜燃料电池至关重要,直接影响质子交换膜燃料电池的性能。目前最多使用的是全氟磺酸质子交换膜,如Nafion系列膜,它具有高电导率,高的化学稳定性和高的机械性能。然而,Nafion膜在高温和低湿度条件下具有很高的甲醇渗透性,而且高成本限制了它的广泛应用。磺化聚醚醚酮（SPEEK）成本低,具有高的电导率和阻醇性,制备简单,被众多学者认为是取代Nafion膜的新材料。高磺化度的聚醚醚酮膜容易吸水发生溶胀,造成膜的尺寸稳定性和机械稳定性下降,低磺化度的聚醚醚酮膜表现出较低的电导率。为了解决这一问题,对SPEEK膜进行改性是近年来研究的热点,在SPEEK膜中加入亲水性物质和建立连续的质子通道成为提高电导率的主要措施。本论文以SPEEK为膜基质,加入亲水性物质HPW来提高复合膜的电导性。磷钨酸（HPW）在膜中很容易流失,所以通过聚乙烯吡咯烷酮（PVP）来减少HPW流失,以期能得到性能优异的复合膜。通过加入不同比例的PVP,制备出一系列复合膜,并研究了复合膜的结构形貌和吸水率、溶胀率、电导率、HPW流失率等。用静电纺丝技术制备了聚丙烯腈（PAN）纤维,经过碳化处理得到碳纳米纤维（CNF）并对碳纤维的结构形貌作出分析。采用浇筑法制备了含有不同直径的碳纳米纤维和磺酸改性的碳纳米纤维（SCNF）的复合膜,对复合膜的性能进行测试。结果表明:（1）20℃时SPEEK/HPW-20复合膜的吸水率为纯SPEEK膜的1.16倍,质子传导率为0.077 S/cm,大约是纯SPEEK膜的1.9倍,但是在50℃时的HPW流失率达到了94%,导致膜的性能下降。为了降低HPW的流失,掺杂了不同含量的PVP,制备了一系列SPEEK/HPW/PVP-X复合膜,20℃时SPEEK/HPW/PVP-6复合膜的电导率是纯SPEEK膜的1.6倍。SPEEK/HPW/PVP-8复合膜的电导率是纯SPEEK膜的1.3倍。SPEEK/HPW/PVP-10复合膜的电导率是纯膜的1.2倍,溶胀度分别是16%,17%,16%,与纯SPEEK膜的溶胀度（16%）相当,这三种膜的尺寸稳定性良好。50℃浸泡9天后,流失率分别为SPEEK/HPW膜（94%）的10%,7%,0%,说明适量的PVP有助于减少HPW的流失。（2）20℃时随着CNFa、CNFb、SCNF含量的增加,复合膜的吸水率分别为SPEEK膜的2倍、1.9倍、1.5倍,说明碳纳米纤维和改性的碳纳米纤维具有一定的保水能力,相应的溶胀率也增加。SPEEK/CNFa-4复合膜的电导率为SPEEK膜的1.2倍,SPEEK/CNFb-3复合膜的电导率为SPEEK的1.3倍,SPEEK/SCNFa-4复合膜电导率为SPEEK膜的1.7倍,随着碳纳米纤维的增多,直径越大越不利于质子传导。磺酸的引入为质子传递提供更多的传递位点,促进了质子传导。
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