本文采用第一性原理计算方法，以Graphene及其相关量子系统为研究对象，探讨了在吸附、掺杂金属原子等调控手段下Graphene及其相关量子系统的结构与电子性质。　　 基于密度泛函理论，研究了外加过渡金属Mn、Fe和Co原子调制掺杂的单层Graphene结构。通过计算发现，Graphene系统中碳六角中央上方是吸附过渡金属原子Mn、Fe和Co最稳定的位置。自旋极化能带结构表明，Mn吸附在Graphene表面使得导带下移。而Fe吸附在Graphene表面使其呈现半金属性，自旋极化率为100％。　　 Co吸附Graphene系统上下自旋能带都在费米面上出现态密度峰，体系表现为金属性。局域态密度分析表明，Fe和Co中4s和3d之间电荷的转移比Mn 有更大的趋势，导致了在Graphene表面这二者比Mn具有更低的磁矩。　　 运用第一性原理计算，我们研究了双层Graphene量子系统分区掺杂(即在上层掺杂)构成有序－无序量子薄膜的掺杂效应。研究表明，在上层中的Au 原子掺杂能够很好地保持双层Graphene量子系统中下层Graphene的几何结构。研究揭示了Au杂质从上层扩散到下层需要克服较大的势垒。研究还表明有电荷从Au 原子转移至下层的碳原子，增加了下层Graphene的载流子浓度。　　 运用基于密度泛函理论的第一性原理自旋极化计算，我们研究了Mn杂质掺入AB堆垛的双层Graphene上层中两种典型的位置，以考察掺杂后体系的结构、电子和磁性质。其中之一的位置在下层碳六角之上，称为H位。另一个位置在下层某个碳原子上方，称为T位。结果发现Mn 掺杂扩大了层间距。电荷的分布显示了上下层之间有明显的关联特征。在H位的自旋极化能带中，上下自旋能带中位于Dirac点的π和π*带彼此分开。在T位掺杂的上下自旋能带中，费米面位于Dirac点以上进入导带，使得体系表现为n 型掺杂。在H位Mn掺杂体系中获得了95％的自旋极化率。H位和T位掺杂的Mn原子磁矩从自由状态时的5μB分别降低到1.76μB和1.88μB。　　 本文还运用第一性原理计算方法研究了过渡金属掺杂的碳纳米管、碳原子链嵌入碳纳米管复合结构以及由六角结构氧化锌(ZnO)层卷曲而成的氧化锌纳米管等Graphene相关量子系统，取得了一系列成果。