丙烯酸聚合物/氧化石墨烯复合纤维制备及其功能化研究

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染料废水已成为环境水资源的主要污染源之一,亟待有效治理,Fenton法为染料废水处理提供了便利,受到广泛关注,在这样的背景下,本文尝试制备新型功能纤维,以拓展纤维在Fenton法处理染料废水领域的应用。以丙烯酸、甲基丙烯酸羟乙酯为单体,过氧化苯甲酰为引发剂,采用沉淀聚合法合成丙烯酸-甲基丙烯酸羟乙酯共聚物,以氢氧化钠稀溶液为溶剂,制备纺丝液,为改善丙烯酸-甲基丙烯酸羟乙酯共聚物成纤过程中的自支撑性及其纤维负载铁离子能力,将聚乙烯亚胺(PEI)、氧化石墨烯(GO)引入纺丝液,以稀硫酸溶液为凝固浴,采用湿法纺丝法纺制纤维,以该纤维为载体,采用简单浸渍法制备纤维状非均相Fenton催化剂;结果发现,PEI、GO共修饰下,聚合物自支撑能力得到有效改善,所得纤维不再为扁平结构,而为近圆形结构,在前八次循环使用中,该催化剂均可在7 min内催化过氧化氢脱色亚甲基蓝(MB)水溶液,MB脱色率均高于94%,在第八次使用纤维状催化剂时,脱色后MB水溶液的TOC值为8.7 mg/L,仍低于原始溶液的10.9 mg/L。尽管如此,在前期使用中PEI易溶出而影响水质TOC,同时会消耗羧基而影响铁离子负载减弱。由此开始在GO为单一填料下结合交联工艺制备性能更优异的纤维状催化剂,确定了最优GO添加量、负载时间以及最佳交联条件,在最优GO添加量以及负载时间下,纤维对铁离子的负载率大大提升,而交联结构的构建则能够有效抑制铁离子的洗脱,结果使纤维状催化剂拥有了更为突出的催化性能。为进一步提升所得纤维状催化剂的应用性能,对后处理过程中涉及的干燥方式、干燥时间和干燥温度等参数进行了优化,并对优化后纤维状催化剂的形貌、晶态、化学结构以及可重复使用性能进行表征,结果发现,经上述最优工艺制备的纤维状催化剂内部和表面均附着有大量择优生长的活性物质,由于铁离子洗脱受到抑制,在前11次使用过程中,该催化剂均可在3 min内脱色MB水溶液,脱色率均高于94%,当循环使用至13次时,其仍可在90 min内脱色93.33%的MB。
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