【摘 要】
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本论文对河南信阳钙基蒙脱石进行钠化改性,采用共聚法合成了锆铝柱化剂,并采用离子交换法制备了锆铝基柱撑蒙脱石。采用X射线衍射分析、傅里叶红外光谱分析、化学成分分析、
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本论文对河南信阳钙基蒙脱石进行钠化改性,采用共聚法合成了锆铝柱化剂,并采用离子交换法制备了锆铝基柱撑蒙脱石。采用X射线衍射分析、傅里叶红外光谱分析、化学成分分析、比表面积分析等手段对锆铝基柱撑蒙脱石进行表征并对其热行为以及柱化剂的晶体结构进行了初步探讨。本实验以(001)面网间距d(001)值作为判断锆铝基柱撑蒙脱石柱撑效果的依据,得到了锆铝基柱撑蒙脱石较佳合成工艺条件,即锆铝离子摩尔比为1:6、0.4mol/L的NaOH加入量为70mL、反应温度为60℃、锆铝离子的摩尔量与蒙脱石的质量比为10mmol/g、柱化剂老化时间为1天、柱撑产物老化时间为1天。结果表明柱化剂进入蒙脱石层间与蒙脱石层间的Si-O键合,使蒙脱石的d(001)值由原来的1.2726nm增至1.9278nm,比表面积由91.76m2/g提高到柱撑后的177.9m2/g,平均孔径变小(由3.326nm变为2.025nm),说明锆铝基柱撑蒙脱石具有较大层间距,较高比表面积,较小孔径,是一种合适的吸附和催化材料。经过不同温度焙烧后,锆铝基柱撑蒙脱石的氮气吸附-脱附曲线仍然呈现出微孔/介孔特征,在焙烧温度为500℃时,锆铝基柱撑蒙脱石在仍然显示出较好的稳定性,当温度达到600℃时,Al(Zr)-OH键的红外振动峰完全消失,锆铝聚合羟基阳离子脱水脱羟基完全,(001)面衍射峰已呈弥散状,比表面积大幅减小,说明柱撑蒙脱石的晶层结构已经遭到破坏。柱化剂的结构研究表明,锆铝复合柱化剂中的部分锆铝离子在柱化剂配体中心发生替代,但主要为zr4+进入[AlO4Al12(OH)24(OH2)12]7+八面体配体中心,形成[AlO4Al12-xZrx(OH)24(OH2)12](7+x)+结构。
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