气体水合物技术在能源、环境、化工等诸多领域都具有很好的应用和发展前景,应用涵盖水合物法储氢、固态储运天然气、二氧化碳封存、海水淡化以及气体分离等。水合生长动力学和水合物技术应用关系密切,然而水合物生长速率缓慢严重制约了水合物相关技术应用的发展。气体水合物的生成是一个多元、多相相互作用的动力学过程,其成核和生长过程主要发生在气-液-固界面,水合物的生长速率主要受到气体和水分子向水合物生长界面的传质速率控制,然而界面处的水合物生长规律和主客体的传质特性尚不清晰。本文针对以上科学问题,基于微焦点X射线CT和可视反应釜等可视化手段,提出了针对不同体系的水合物生长原位观测方法。本研究通过对气体水合物生长过程的实时追踪和定量表征,解析水合物的界面生长规律和控制机理,旨在拓展水合物生长动力学相关的知识,为水合物相关技术开发提供理论支持。首先研究了单个冰球和水滴生成水合物的界面生长动力学,实现了气-水/气-冰界面处水合物生长的微观可视化和定量追踪,获得了冰球和水滴表面水合物生长的微观形貌,以及不同时刻的水合物壳厚度以及内、外径。发现冰球表面水合物的随机、非均质成核现象,水合物生成的初期受到本征动力学控制,后期受到气体的扩散速率控制。冰表面形成的水合物壳的厚度约为40～60μm,水合物壳中存在孔隙,孔隙度范围是10%～20%。水滴表面的水合物生长也分为初期的反应控制阶段和后期的传质控制阶段,这两个阶段过渡时期的水合物壳的厚度大约为40μm。在传质控制阶段,水合物壳中存在毛细管渗透现象,水通过水合物中的毛细管向外渗透,会在水合物壳外表面形成凸起,水分子通过水合物壳的向外传质是影响水合物生长的主要因素。结合本征动力学和传质理论,分别建立了水滴和冰球表面的水合物颗粒生长动力学模型,获得了水合物生长反应速率常数以及气、水在水合物中的有效扩散系数。在-15～-1℃的温度范围内,冰表面氙气水合物生成的反应速率常数为2.7×10-8～1.76×10-7 m/s,活化能为71.1 k J/mol;在2～15℃的温度范围内,氙气水合物生成的反应速率常数为5.3×10-7～1.65×10-6 m/s,活化能为56.6 k J/mol。在2～10℃的温度范围内,氙气在水合物中的有效扩散系数为1.3×10-14～1.9×10-13 m~2/s,间隙水在水合物中有效扩散系数为2.9×10-12～3.8×10-11 m~2/s。针对界面处水合物膜的传质限制,开展了十二烷基硫酸钠（SDS）以及甲醇、乙醇和乙二醇等小分子醇类对水合物生长影响的研究。发现SDS和小分子醇类都可以抑制气-液界面处水合物膜的形成,促使多孔的水合物层在反应釜壁面上形成,从而提高水合物的生长速率和水的转化率。发现SDS溶液中初始晶核的位置会影响后续水合物的生长模式,气-液-固接触线位置存在水合物晶体是水合物沿壁面向上生长的前提条件,提出了水合物和水之间较低的界面张力是水合物贴壁生长的重要原因。SDS溶液被吸附到反应釜壁面之后逐渐转化成多孔的水合物层,形成的水合物层的孔隙度范围是10%～40%,且随着过冷度的增加而减小。发现在低浓度（≤2 wt%）条件下,小分子醇类能够强化传质,促进水合物生长;在较高浓度（＞5 wt%）条件下,小分子醇类会和水分子竞争形成氢键,降低水的化学势,抑制水合物膜的生成。1 wt%～2 wt%浓度的小分子醇类,既能强化传质,也能有效促进水合物生长。开展了水溶液中气体水合物晶体生长实验,揭示了水溶液中气体水合物晶体稳定生长的影响因素。发现水溶液中气体水合物晶体体积随时间线性增加,水合物晶体体积生长速率不随水合物晶体表面积的增加而增加;发现提高水合物生成压力或降低温度可以提高水合物生长速率,此外,增加SDS浓度也可以增强水中的气体传质;随着驱动力的增加,发现水合物晶体从立方体形向漏斗形,再到枝晶形的形态演变规律。阐明了水合物生长驱动力以及晶体尺寸对水合物晶体形态失稳的影响,建立了水合物生长驱动力和水合物晶体形态的关系,揭示了水溶液中气体扩散控制的气体水合物晶体生长机制。