【摘 要】
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TiO2在紫外区域的光催化效果好,光电转换效率高,是最重要的半导体材料之一,已经广泛得应用于光催化领域。但是TiO2的带隙值较宽为3.0~3.2 eV,对可见光的吸收较弱,而且电子空穴对复合率较高,导致光催化效率低。针对TiO2的局限性,本文通过复合其他材料或者元素掺杂对其进行改性,以达到减小禁带宽度,增加可见光的吸收,降低光生电子空穴对的复合率的目的,从而实现光催化性能的提高。碳纤维(carbo
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TiO2在紫外区域的光催化效果好,光电转换效率高,是最重要的半导体材料之一,已经广泛得应用于光催化领域。但是TiO2的带隙值较宽为3.0~3.2 eV,对可见光的吸收较弱,而且电子空穴对复合率较高,导致光催化效率低。针对TiO2的局限性,本文通过复合其他材料或者元素掺杂对其进行改性,以达到减小禁带宽度,增加可见光的吸收,降低光生电子空穴对的复合率的目的,从而实现光催化性能的提高。碳纤维(carbon figers,CFs)是良好的电子导体,能够增加TiO2光生电子和空穴的分离,从而提高光催化效果。本论文以聚丙烯腈基碳纤维为载体,通过浸渍涂覆技术在碳纤维表面覆盖籽晶层,再水热实现了TiO2纳米棒在籽晶层上的自生长,形成了碳纤维与TiO2的面-面接触,合成了 CFs/籽晶层/TiO2纳米棒复合材料(CFs/TiO2 seed/TiO2 nanorod,简称CFs/TS/TN)。研究了不同合成条件对复合材料形貌以及光催化活性的影响规律。发现合成条件会影响TiO2纳米棒的生长,进而影响复合材料的光催化活性。通过对合成条件的优化,制备的CFs/TS/TN催化材料60 min内达到86.84%的亚甲基蓝(简称MB)降解率,是商用二氧化钛P25的两倍。半导体纳米材料的电子、空穴的运动受到量子限域效应的影响,受到尺寸和形貌很大的影响。中空微球具有比表面积大、密度低以及中空的内部结构,为了提高TiO2自身的光催化活性,本文利用辅助模板水热法制备了介孔中空的结构的TiO2微球。研究了TiO2微球的形貌对光催化活性的影响,发现煅烧温度影响微球的生长状况,球状TiO2生长状况越好光催化活性越高。最优条件合成的TiO2微球在20 min光照后达到91%的降解率,而此时P25仅有22%的降解率。为了进一步降低TiO2微球的带隙、提高对可见光的利用率,又研究了不同N掺杂量对N-TiO2微球的形貌和光催化活性的影响,发现N掺杂可以改善微球的大小和生长状况,这是由于尿素不仅仅作为掺杂N源,还作为沉淀剂加速微球形成,抑制微球的长大。在MB浓度为200 mg/L时,最佳N掺杂量的N-TiO2微球具有TiO2微球两倍的光催化速率。在N掺杂TiO2微球循环实验中,发现N-TiO2微球具有良好的循环再生性,第三次循环时光催化降解率达到了 96.93%。第四次循环时,N-TiO2微球对MB的降解率有所降低,这是由于随着光催化的进行N掺量减少。
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