金刚石具有超高的硬度、高热导率、高热稳定性和超宽的禁带宽度且广域透光等优异的理化性能,被称为“终极半导体材料”,因此受到了各领域的广泛关注。然而受制于单晶金刚石生长机理与设备能力的限制,英寸级高质量的金刚石单晶材料依然无法实现低成本、高重复性的产业化制备,这限制了其在半导体领域的后续研究与应用。目前突破大尺寸金刚石单晶尺寸生长的方法主要包括大尺寸化学气相沉积(Chemical Vapor Deposition,后文简称CVD)异质外延法与CVD同质外延马赛克拼接法。前者使用2英寸以上的硅衬底,通过微波等离子体化学气相沉积(Mirowave plasma Chemical Vapor Deposition,后文简称 MPCVD)技术进行异质外延生长金刚石材料。生长过程中通过多晶颗粒间的边界融合不断提高金刚石外延层的晶体质量;而马赛克拼接法使用金刚石单晶片进行紧密拼接作为大尺寸衬底在MPCVD设备中进行金刚石沉积,通过各片之间的侧向外延进行接缝处的连接,完成大尺寸MPCVD同质外延金刚石单晶的制备。本文分析了当前以“克隆”法制备拼接衬底的马赛克拼接片的技术路线的技术细节与难点,并结合了国内大尺寸高温高压(High pressure High Temperature,后文简称HPHT)金刚石生长的产业优势与MPCVD高质量同质外延优势,提出了一条完整的以高质量HPHT金刚石单晶片衬底作为马赛克拼接衬底,利用高生长压力的MPCVD设备进行同质外延生长金刚石单晶片的技术路线。并通过对HPHT与MPCVD金刚石制备的理论分析与试验研究,并最终获得了高质量英寸级MPCVD金刚石单晶片。本文主要研究内容如下:1.高质量大尺寸HPHT金刚石单晶衬底片的制备与表征为了能够了解金刚石单晶在高温高压环境下的生长机理,本文利用有限元模拟仿真软件AnasysTM对HPHT金刚石单晶生长六面顶压机与合成块结构进行了测绘,通过对合成块中重点材料的热导率与电阻率分析、有限元分割与边界条件设置,完成了 HPHT金刚石单晶生长腔室的建模。通过调整合成块内部发热体与功能体的尺寸,探索各结构变化对于金刚石单晶径向与轴向温度梯度与生长速率的影响。通过缩小生长腔室内部轴向与径向温度分布梯度,保证金刚石单晶体在生长过程中的外形尺寸。使用优化后的合成块结构进行HPHT金刚石单晶生长探索试验,制备出了厘米级尺寸的高质量HPHT金刚石单晶体。使用激光切割、晶片表面研磨与精细抛光,制备出了大尺寸低表面粗糙度的HPHT金刚石单晶衬底片,并利用拉曼光谱、X射线衍射与变温热导率等检测手段分析和研究了衬底片的晶体质量和物理性质。2.MPCVD金刚石单晶的生长探索与表征对MPCVD同质外延金刚石单晶的影响因素进行了分析与验证,探讨了生长过程中压力、温度、甲烷浓度与微波功率等设备与工艺因素对生长质量与速率的影响。探索了针对300torr高生长压力环境下进行高质量MPCVD金刚石单晶同质外延沉积生长的工艺参数,并使用HPHT金刚石单晶片作为衬底,制备了高质量单晶同质外延层。利用激光共聚焦显微镜观察到金刚石侧向外延区域的台阶流方向扭转现象。利用拉曼光谱和X射线衍射手段分析了衬底表面同质外延与侧向外延区域晶体应力与质量的差异,结果显示MPCVD金刚石生长的侧向外延区域也能够获得较高的晶体质量,证明了马赛克拼接生长衬底相互结合的可行性。通过使用晶格模拟仿真了 MPCVD金刚石单晶边缘处侧向生长区域表面的原子分布,证明了侧向外延表面[100]方向台阶流扭转向[110]方向,验证了衬底从中心到边缘CH3与C2H2基团浓度分布的变化。制备了 MPCVD金刚石基场效应晶体管(MESFET)紫外线光电器件,测试结果显示该器件属于增强型器件,其饱电流约为6μA,阈值电压为-0.7V,开关比为105,该器件对210nm的紫外光具有高重复的明显响应现象,光暗比可达105,验证了 MPCVD金刚石同质外延晶体质量满足器件制备要求。3.英寸级金刚石单晶马赛克拼接片的制备与表征以四片5mmX 5mm尺寸高质量HPHTⅡa型金刚石单晶片作为衬底,使用MPCVD设备进行了金刚石单晶马赛克拼接的试验与探索。成功制备了无明显接缝与表面多晶区域的高质量11.75mmX 11.72mm金刚石单晶马赛克拼接片。通过对生长24小时与48小时拼接片表面的多个位置的观察与对比,分析了马赛克拼接片表面形貌的变化规律。使用拉曼光谱扫描的手段对拼接片表面的接缝区域进行了测试,对内部应力区域分布进行了分析,发现了拼接缝处的应力与拼接缝位置分布基本一致并随接缝处台阶的移动而发生偏移。使用激光共聚焦显微镜的高度扫描与X射线衍射分析并对比各衬底片台阶形态与(100)晶面倾斜角方向之间的关系,证明了拼接过程中的表面台阶移动方向与衬底片(100)晶片倾斜方向无关,而与各衬底晶片的表面状态与厚度相关。通过对比本实验衬底与“克隆”法制备的金刚石单晶衬底的区别与结果,提出了制备高质量马赛克拼接片所需要的衬底的制备要求。总结本实验中样品表面形貌与接缝区域形态的变化,阐述了马赛克拼接过程中台阶流的跨衬底移动与接缝掩蔽的机理。最后使用4片10mmX 10mm尺寸的金刚石单晶片成功制备了高质量无明显接缝的英寸级尺寸的金刚石单晶马赛克拼接片。