皮肤是人体最重要的器官之一,具有触觉感知、高柔韧性、可拉伸性、自愈合能力等。皮肤触觉是人类对外界环境中力和温度的变化、物体的形状和纹理、以及其他物理、化学信号感知的重要途径。受人类皮肤的启发,一类可媲美、甚至超越皮肤触觉感知能力的柔性电子皮肤(E-skin)器件应运而生,在智能机器人、可穿戴医疗设备和人机交互领域展示了广泛的应用前景。通过对近年来电子皮肤相关工作的总结和梳理,我们发现国内外研究者们已经在该领域做出了很多开创性工作,基于不同的材料、器件结构和传感机制的电子皮肤被成功研制,并展现出了柔性、可拉伸性、高灵敏度、快速响应等独特优势。然而,面向实际应用,现有的电子皮肤在器件制备和功能拓展两个方面仍然存在一些实际问题亟待解决:(一)材料方面,电子皮肤走向应用其制备材料更应兼顾制备成本、环保性、穿戴舒适性、生物兼容性等实际条件,这也是电子皮肤实用化发展必须考虑的问题。(二)器件制备方面,多级微纳米复合结构的引入对器件性能提升起到很重要的作用,但目前制备微纳米多级结构通常涉及到复杂的制备工艺、严苛的实验条件和高昂的成本等问题。与成熟的硅基微电子机械系统(MEMS)工艺不同,各类柔性电子皮肤制备工艺不尽相同,欠缺专用的制备工艺仍然是限制其走向实用所面临的瓶颈。(三)器件性能方面,目前大部分研究工作还都集中于对器件单一性能的优化,例如提高灵敏度和线性度等,对多重信号进行区分响应的多功能电子皮肤的相关报道并不多,而仅靠单一信号传感的电子皮肤由于无法获得全面的信息,因此在实际应用中十分受限。基于上述电子皮肤发展中面临的一些实际问题,本论文中我们主要在柔性材料选择、敏感材料物性调控、仿生多级微纳米复合结构制备以及电子皮肤的多重信号响应几个方面开展基础研究工作,制备了一系列柔性电子皮肤器件,实现了多重信号的高灵敏检测,主要研究成果如下:1.纸基多功能柔性电子皮肤从基底材料透气性和柔性等实际问题出发,我们分别选择了柔性拷贝纸和超薄的多孔擦镜纸为基底制备了两种电容式电子皮肤。前者以涂敷石墨作为电极,氧化石墨烯/纤维复合冻干泡沫作为弹性介电层,展现出了优异的压力传感性能,通过特殊的盘-环对电极结构设计,实现了对非接触式接近度的灵敏检测;后者以透气性良好的超薄多孔擦镜纸作为基底和介电层,通过掩膜蒸镀金电极阵列,制备了全纸基电子皮肤。除了可对压力和接近度进行高效检测外,擦镜纸的多孔性促进了物质的传递与交换,该电子皮肤还能实现对皮肤湿度的检测。同时纸基纤维表面的微纳米结构与蒸镀的金电极薄膜构成了表面增强拉曼散射(SERS)基底,可对人体汗液中的部分代谢物进行定性检测,实现真正的多重信号探测。2.基于仿生微纳结构的多功能电子皮肤自然界中的生物材料有着近乎完美的表面多级微纳结构,以自然材料表面结构作为模板是制备微纳结构化电子皮肤的一条捷径。我们分别以天然芦苇叶和节肢动物复眼表面多级微纳结构为模板,通过软光刻的方法制备具有仿生表面微纳结构的聚二甲基硅氧烷(PDMS)基底,蒸镀金电极后制备了电容式电子皮肤传感器。仿生微纳结构的引入提升了传感器性能,同时也拓展了其应用范围,该类仿生电子皮肤不仅允许多重信号检测(包括压力、接近度、变形和三维受力信息),同时还可以作为SERS基底检测汗液中的代谢物,在人体健康检测等前沿领域具有巨大的应用潜力。3.全石墨烯柔性MEMS器件从氧化石墨烯的可控光还原入手,初步探究了还原氧化石墨烯在柔性MEMS传感器领域中的应用。首先,利用可控光还原技术加工氧化石墨烯薄膜,在其法向方向实现梯度还原,形成含氧官能团梯度,进而制备了对湿度敏感的石墨烯柔性MEMS执行器;随后,我们利用飞秒激光直写技术对氧化石墨烯进行图案化还原,实现了平面和非平面基底石墨烯电路的程序化三维布线,用原位直写电路的加工方式解决了MEMS器件集成和装配问题;最后,我们利用上述氧化石墨烯图案化激光加工与选择性物性调控技术制备电阻、电容复合式全石墨烯MEMS传感器,展示了对压力、湿度等信号的敏感特性。