纳米颗粒光散射中的偏振现象及其在光场检测中的应用研究

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等离激元纳米结构的光散射是一类常见且复杂的现象。一方面,伴随着强烈而丰富的偏振效应,诸如大的旋光效应,圆二色性以及近场区域光学手性密度的显著增强;另一方面,光散射中的自旋-轨道相互作用,使散射具有明显的自旋依赖性。对于前者,我们将探索等离激元纳米结构光散射中光学活性的一般规则,对于后者,我们将利用它进行局域自旋密度的测量。第一种情况涉及的偏振效应被又称为光学活性,是检测生物分子手性,这一重要特性主要手段,同时在构造纳米尺度光学调制器和表征微量生物分子的手性方面有重要的潜在应用。然而,迄今为止,许多等离激元纳米结构光学活性的研究都是基于数量有限的几何结构的数值模拟。对于等离激元纳米结构光散射中的光学活性,特别是对于光学活性,等离激元共振和结构对称性之间的关系,仍然缺少统一的理论框架。相反,在分子光散射领域,这种理论框架已经成熟,受此启发,我们在此使用本征模方法研究等离激元纳米结构的光学活性的一般性质。我们的第一项工作建立了一个理论框架来研究等离激元纳米结构的光学活性,这使我们能够明确地描述每个等离激元共振模式的旋光强度。利用该理论,可以导出等离激元纳米结构光散射中的求和规则。另外,我们揭示了光学活性与等离激元纳米结构对称性/手性之间的关系。最后,通过向对称的非手性纳米结构引入非对称部分来研究对称性破缺如何引起光学活性。在微扰条件下,旋光强度与不对称部分的尺寸呈线性关系,这为人工定制纳米结构的光学活性提供了简单的指导。这项工作不仅揭示了纳米结构光散射的基本物理规则,而且还可以帮助研究人员设计手性等离激元纳米结构的光学性质,后者在光谱学,成像和传感领域有许多可能的应用。第二种情况,涉及定量测量高度受限光的强度和偏振的空间分布,后者对成像和传感至关重要。例如纳米结构附近的超手性场,对于生物分子手性的超灵敏检测具有重要意义,而且分子手性是化学、生物学和医学中的关键因素。为了获得光偏振的详细空间信息,过去的几十年中已经开发出了各种技术,包括单分子荧光成像,纳米探针的各向异性散射和近场扫描光学显微镜等等。利用这些技术,可以实现沿着不同轴的电磁场分量的亚波长分辨率的检测。尽管上述技术在特定领域取得了成功,但是由于缺乏区分两种自旋状态的机制,局部自旋光密度的测量至今仍然是一个挑战。目前,局域自旋密度测量的最有效方法依赖于光散射中的自旋-轨道相互作用,即亚波长纳米结构基于自旋的散射。例如,利用球形Au纳米颗粒,可以实现紧密聚焦束的横向自旋密度的亚波长分辨率的测量。但是,这种基于自旋-轨道相互作用的技术需要一个完美的球形纳米颗粒作为数据检测的探针,一个用于信号收集的高数值孔径的物镜和一个用于数据记录的成像检测器。这些要求使得该技术无法实际应用于诸多情况,例如,测量光子器件表面的自旋密度。为了解决这个问题,我们提出了一种散射型纳米偏振计,用于测量局域偏振,特别是光的局域自旋密度,它不需要明确定义的探针,高数值孔径的物镜或图像检测器。该散射式纳米偏振计基于光散射中的自旋-轨道耦合效应,能产生自旋依赖的散射图案,使我们能够利用散射光的空间信息获得局域偏振信息。此外,我们开发了暗点消光技术,极大简化了数据反演的过程,并且无需获取相位信息就能直接测量自旋密度。该纳米偏振计操作简单,可应用于各种非对称的纳米探针上,只需使用两个点探测器就能进行数据恢复。此技术不局限于自旋密度测量,还可以测量任何给定的偏振分量。甚至可以与扫描探针显微镜相结合,为光子纳米结构近场偏振态的测量提供了强大的工具。
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