前驱体与铁电致密层对可印刷介观钙钛矿太阳能电池性能影响研究

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常规卤化物钙钛矿太阳能电池单节效率已经突破25.2%,与硅太阳能电池组成叠层器件的效率更是达到了29.15%,但其商业化进程被器件寿命和尺寸所限制。本文基于稳定性高、成本低、易于大面积制备的可印刷介观钙钛矿太阳能电池(Printable mesoscopic perovskite solar cell, P-MPSCs),重点研究了钙钛矿前驱体与铁电材料致密层对P-MPSCs器件性能的影响,主要内容包括:
  研究了前驱体浓度对卤化物钙钛矿形貌和P-MPSCs器件性能的影响。研究发现低浓度0.24M的前驱体得到的晶体颗粒较大但在介孔层中填充较差,高浓度1.20M的前驱体得到的晶体颗粒较小但在介孔层中的填充较好。不同浓度对应的器件性能差距主要体现在短路电流密度和填充因子,这是结晶质量和填充质量综合影响的结果。经过优化,基于0.70M的前驱体制备的P-MPSCs器件取得了16.3%的最佳效率,且迟滞较小。
  研究了浓度、溶剂和老化对(5-AVA)x(MA)1-xPbI3前驱体的影响。在20天老化过程中,1.20M高浓度的前驱体胶粒会逐渐长大从而产生大量沉淀,0.70M前驱体胶体性质相对稳定,0.24M低浓度前驱体中部分胶粒尺寸逐步接近0.70M前驱体的胶粒尺寸;在反溶剂快速结晶过程中,前驱体中的胶粒部分和真溶液部分分别形核,从而决定所制备薄膜的形貌。对于0.70M不同溶剂的(5-AVA)x(MA)1-xPbI3前驱体,胶粒分布受溶剂影响,DMF(5μm)>DMF+DMSO(0.35μm)>GBL(0.27μm)>GBL+DMSO(7 nm),且DMF和GBL+DMSO的前驱体胶粒尺寸在老化过程中会增加;溶剂影响前驱体胶体粒子的结合形式,从而影响所制备薄膜的微观形貌。
  探究了铁电材料钛酸铅(PbTiO3, PTO)作为致密层在P-MPSCs中的应用。以FTO为测试背景,PTO/FTO基底的光透过性为99.99%。所制备PTO薄膜的剩余极化Pr=4.11μC/cm2,-Pr=-5.59μC/cm2,矫顽场E=34.33kV/cm,-E=29.18kV/cm。基于PTO致密层的P-MPSCs经优化取得了13.72%的效率。对基于PTO致密层的P-MPSCs在填充钙钛矿前施加电压极化对器件性能有影响。
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