本论文利用第一性原理的密度泛函理论计算方法,研究了一系列碳基结构的氢吸附性能与机制。得到的主要结果包括以下几部分:　　 (1)C2H4与C5H5离子化不但可以增强其与金属原子的键合,而且增加了H2的吸附数量。对于Li2C2H4+,由于Li与C2H4+之间的电荷转移产生的较强电场,导致Li2C2H4+的储氢质量密度为27.5wt％。在TiC5H5+中,每个Ti可以吸附五个H2分子,储氢质量密度为8.1wt%。　　 (2)硼掺杂石墨烯与Li相互作用的强度与硼掺杂的浓度成正比,由于硼原子的引入,锂与石墨烯的结合机制可以由s-p轨道杂化过渡到p-p轨道杂化。每个锂原子可以极化吸附4个H2,平均结合能为0.13 eV/H2。　　 (3)利用Li或Na饱和碳链两端,每个金属原子可以吸附五个氢分子,H2的吸附能介于物理吸附与化学吸附范围之间。研究发现Li的2p轨道与H2的σ轨道作用,而Na周围产生电场将H2极化。此外,碳链两端还可以与C60连接,这种新型的复合材料经过Li修饰之后,可以吸附10 wt%的H2。　　 (4)Ti与碳链形成的复合物吸附H2的数目依赖于碳链的类型。对于polyyne(n取偶数)或cumulene(n取奇数)型的碳链,每个Ti原子分别能够吸附五个或六个H2。TiC5的另外一端可以用C20富勒烯饱和,形成的新型结构吸附H2的结合能为0.52eV/H2。