【摘 要】
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随着现代化工业进程的发展,大气中CO2的含量逐年增加由此带来的一系列环境问题引起了世界各国的广泛关注。如何高效的捕集CO2是目前各国学者遇到的亟待解决的一个问题。近年
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随着现代化工业进程的发展,大气中CO2的含量逐年增加由此带来的一系列环境问题引起了世界各国的广泛关注。如何高效的捕集CO2是目前各国学者遇到的亟待解决的一个问题。近年来,利用离子液体吸收CO2的研究和报道越来越多,但是离子液体由于粘度高的特性一直以来难以大规模工业应用。同时,利用MOF材料的多孔性吸附吸附CO2具有较大的研究和应用前景。然而对于大多数MOF材料虽然CO2吸附量较高,但是材料的选择性却不尽人意。具有较高的CO2分离选择性的MOF材料的设计是MOF材料成功应用于气体吸附分离领域的一个巨大的挑战。本研究制备了一系列胺基含量较高,并且分子结构呈链状的三乙烯四胺(TETA)类离子液体用于负载MOF材料,制备了 ZIF-8、MOF-74-Ni、MOF-5和MOF-808四种研究较多,且对CO2吸附效果较好的MOF材料用于负载离子液体;采用浸渍法将含有四种不同阴离子的胺基功能型离子液体[TETA][NO3]、[TETA][L]、[TETA][BF4]、[TETA][Lys]分别负载到 ZIF-8 上,制备复合材料,研究离子液体种类对吸附性能的影响;将[TETA][L]分别负载到ZIF-8、MOF-74-Ni、MOF-5、MOF-808四种MOF材料上,制备复合材料,研究不同类型MOF材料对复合材料吸附性能影响;同时研究离子液体负载量对复合材料吸附性能影响;合成了三种低共熔溶剂氯化胆碱+尿素、[TETA][Cl]+尿素、[TETA][Cl]+乙二醇并采用浸渍法将三种低共熔溶剂负载到ZIF-8、MOF-5、MOF-74-Ni三种MOF材料上,制备了六种复合材料,研究不同类型低共熔溶剂,不同种类MOF材料对低共熔溶剂与MOF复合材料对CO2、N2气体吸附性能影响;最后研究了复合材料的再生性能,分析了复合材料的吸附机理。实验结果发现:离子液体种类、MOF材料种类、离子液体负载量、不同类型低共熔溶剂及不同MOF材料均对复合材料吸附性能具有较大影响。整体来看,离子液体与MOF复合材料的吸附性能远远高于低共熔溶剂与MOF复合材料,40%离子液体负载量的[TETA][L]@ZIF-8复合材料其CO2吸附量为34.67cc/g,CO2/N2选择性高达5579.54,是吸附性能最好的复合材料。无论是离子液体与MOF复合材料还是低共熔溶剂与MOF复合材料,经过5次吸附-脱附循环操作,复合材料的吸附性能略有降低但变化不大,仍高于单纯MOF材料的吸附性能,说明离子液体离子与MOF复合材料在CO2吸附分离领域具有较高的研究和应用前景。
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