活性炭负载催化剂光催化降解甲苯的研究

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随着社会经济的发展和人们健康意识的增强,室内环境污染问题受到广泛关注。挥发性有机气体(VOCs)是室内的主要污染物,光催化氧化降解VOCs是近年来兴起的研究热点。TiO2是研究发现迄今为止应用最理想的光催化剂,具有活性好、化学稳定性高、成本低、氧化能力强和没有二次污染等优点,但是也存在着易团聚、禁带宽、对低浓度气体处理效率差等缺点。因此,通过将TiO2负载到活性炭上以及掺杂其他金属离子,可以提高其光催化活性。本论文在综述国内外研究的基础上,制备了不同活性炭负载的TiO2/AC、同种活性炭不同孔径结构的TiO2/AC以及掺杂型Zn2+-TiO2/AC,并对制备得到的各种光催化剂进行结构表征。以甲苯为目标污染物,考察了制备得到的光催化剂的催化活性,以及甲苯初始浓度、催化剂用量、Zn2+掺杂量等因素对催化活性的影响。本论文研究的主要内容和研究成果归纳如下:1、研究活性炭负载TiO2制备TiO2/AC光催化剂的实验方法。采用溶胶-凝胶法制备TiO2/AC光催化剂,考察了溶胶反应时间、浸渍时间、活性炭投加量对催化剂制备的影响,筛选出最佳制备条件:钛酸四丁酯10 ml,无水乙醇15ml,溶胶反应时间2 h,混合液(10 mL无水乙醇、1.3 mL蒸馏水、1 mL冰乙酸),活性炭投加量15.61 g,浸渍24 h.,焙烧温度450℃,制得催化剂TiO2负载量为36.59 mg/g。2、采用氮气吸附法、SEM、XRD、FT-IR、TG-DSC等手段对制备得到的光催化剂进行结构表征。氮气吸附法表明TiO2的负载使得活性炭的比表面积、孔容都有一定的减少,主要是由于TiO2负载于活性炭的表面和孔道内;SEM分析表明TiO2在活性炭表面的负载是杂乱无章状的;XRD分析表明活性炭的添加有利于减少纳米TiO2的的团簇现象,晶粒粒径有所减小,结合TG-DSC可知制备得到的晶型为锐钛矿型;FT-IR分析显示TiO2在活性炭上面负载是通过化学键(Ti-O-C)的形式,结合牢固不易脱落。3、研究了实验条件、活性炭种类、活性炭结构性质、催化剂添加量、甲苯初始浓度对光催化剂催化活性的影响并考察了催化剂失活。实验表明:纳米TiO2光催化降解反应在紫外光下响应;载体炭以椰壳炭为最佳,其次为竹活性炭,最差为竹炭;比表面积大,大中孔丰富的活性炭有利于TiO2的负载,制备得到的TiO2/AC有较高的光催化活性,当催化剂的添加量为3.3 g时,对甲苯的降解率最高为97 %,并具有稳定的降解效果;随着甲苯初始浓度的增高,降解率呈现下降的趋势;TiO2/AC较AC的失活时间延长大约4个小时左右,TiO2添加有助于延长活性炭的失活时间。4、研究了掺杂型Zn2+-TiO2/AC制备方法及其光催化活性,并考察了Zn2+掺杂量、负载次数等对其光催化活性的影响。实验结果表明:Zn2+的掺杂有助于减小纳米TiO2的晶粒粒径;Zn2+的掺杂有利于提高TiO2/AC的光催化活性,最高降解率可达到100%,具有持续的降解效果,160min后仍有75%,为TiO2/AC的1.8倍;Zn2+掺杂量为20 %时,降解效果最好;负载次数为2次时,光催化活性最好,此时光催化剂不仅具有较大的比表面积负载量也较大。
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