有机分子晶体因其优异特性被广泛应用到光电器件领域,包括有机场效应晶体管、有机发光二极管、有机光伏电池等领域。在这些光电器件领域的应用中,准粒子带隙值是非常关键的设备参数,如何有效准确地预测有机分子晶体的带隙值具有重要意义。目前广泛使用的密度泛函理论（DFT）会显著低估准粒子的带隙值,尤其是在计算激发态、光谱、二维材料等领域,另一种主流计算准粒子的带隙值的方法是基于多体微扰理论的GW近似,GW近似根据其自洽计算方式分为G₀W₀、GW₀、GW,GW₀近似计算准粒子能够得到与实验值相符的带隙值,但是由于GW近似方法计算带隙需要非常大的计算资源,GW目前仅能够计算10个原子内的体系,导致GW近似不适用于大的原子、分子体系的带隙计算。而近几年最新发展基于?SCF理论的Wannier-Koopmans方法（WKM）已经成功的在普通半导体、碱金属卤化物、二维材料等领域进行了准确的带隙预测,WKM在报道中能够使用在低聚物小分子到一维聚合物晶体的带隙预测,这在有机分子晶体领域的应用是非常重要的,另一个重要因素WKM其理论计算成本仅在DFT级别,WKM可以说是标准LDA+U方法的替代方案。WKM能够解决DFT计算低估带隙、GW近似计算量过大的问题,本研究工作主要从两部分进行。首先第一部分研究考虑到之前报道的WKM采用的是WANNIER90软件包生成的Wannier函数,本研究使用更加自动化的SCDM-k软件生成Wannier函数,通过对新的WKM在砷化铝体系以及甘氨酸体系进行测试,与之前的WKM结果和实验值与GW近似结果进行对比都能够得到比较接近的带隙值。第二部分研究工作主要为将WKM应用到有机分子晶体的带隙计算,选取了10个从简单到复杂、涵盖各种官能团类型的分子晶体,将计算结果与传统DFT近似方法（LDA、PBE、HSE）和GW近似方法（GW₀、G₀W₀）进行比较,WKM得到了与GW₀一致的带隙值。