【摘 要】
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本文在固定床反应器中考察了碱金属催化剂KOH负载量对内蒙平庄煤-水蒸气气化的影响,发现负载15%的钾催化剂能达到较好的碳转化率和选择性;考察了该催化剂负载量时温度对该煤种
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本文在固定床反应器中考察了碱金属催化剂KOH负载量对内蒙平庄煤-水蒸气气化的影响,发现负载15%的钾催化剂能达到较好的碳转化率和选择性;考察了该催化剂负载量时温度对该煤种气化效果的影响,发现700℃是较优的气化温度;同时对该气化条件下催化剂的流失情况和存在形态的研究发现,催化剂不挥发也不溶解于水,流失量忽略不计,催化气化残渣中催化剂主要以KOH和K2CO3的形式存在,对残渣的XRD分析发现了KAlSiO4,说明钾催化剂在气化过程中与煤中矿物质SiO2和Al2O3等物质发生反应,出现了失活现象。在高压釜中采用水洗洗涤和Ca(OH)2溶液吸收两条路径,考察了温度、水渣比(碱渣比)和洗涤次数等因素对气化残渣中钾收率的影响。考察空气暴露、N2和CO2气氛对钾收率的影响发现,空气暴露会使渣中的硫化钾转化成不具有催化活性的硫酸钾,回收过程应该在惰性N2气氛下进行:CO2气氛对水洗过程有益,能使回收液中的硫化钾和硅酸钾转化为K2CO3被回收;对碱洗过程则是副作用,因为C02的存在抵消了Ca(OH)2的作用,因此碱洗过程可以在N2气氛下进行,待反应完成后向回收液中持续通入CO2的方式来去除硫化物和硅化物,以此来提高碱金属催化剂钾的有效收率。本章还将催化剂钾的回收液按照15%的钾负载量浸渍煤粉,同样的条件进行气化,和纯净的KOH催化气化比较,发现气化效果相当。本文采取马弗炉煅烧K2O、SiO2和Al2O3三相混合物模拟气化过程中三种物质间的相互作用,研究催化剂失活机理和失活动力学发现,K2O、SiO2和Al2O3三种物质发生玻化反应生成复合硅酸盐KAlSiO4是钾失活的主要原因。
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