5维多通道电子相干衍射叠层成像的研究

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随球差矫正器的普遍应用,高分辨透射电子显微技术已经成为材料在原子尺度上进行表征和分析的最重要方法之一。然而,受限于磁透镜的剩余像差以及电子束相干性等方面的影响,进一步提升透射电子显微镜的分辨率始终是电子显微领域研究的重点。相干衍射叠层成像技术(ptychography)是一种基于迭代恢复算法(ePIE)的计算机成像方法,因不受到成像系统的信息极限的限制,且可以从记录的强度图像中恢复出缺失的样品相位信息,而广泛应用于可见光和X射线领域的超分辨率相位恢复以及三维成像中。得益于计算机性能的提升以及高速直接电子探测器的发明,ptychography技术在近年来得以在电子显微领域迅速发展。相比于传统的扫描透射成像模式(STEM),ptychography技术能够提供更高的轻元素衬度,并且在保证分辨率的前提下有效地降低样品所接收到的电子剂量,进而更好地应用于对高能电子束敏感的生物、电池以及有机等材料的成像中。目前,ptychography技术已经成功将单层M0S2的分辨率提升至0.39 A,因此,ptychography技术也被研究者视为未来提升透射电子显微镜成像与表征能力的重要方法之一基于目前的ptychography研究方法,本文进一步提出一种超高分辨率、多信息通道的5维成像方法:中空衍射斑电子相干衍射叠层成像技术(hollow ptychography)。在STEM模式下,采用会聚电子束对聚焦平面上的单层M0S2进行二维矩阵扫描,在获取传统的原子序数衬度像(HAADF)的同时,中空的高速直接电子探测器(hollow pixelated detector)会记录样品的二维衍射信息,而透过中空部分的电子束则用于电子能量损失谱图(EELS mapping)的分析。因此,hollow ptychography技术实现了在一次成像过程中,同时获取样品的高分辨HAADF像和相位像,以及与之对应的谱学信息。为了证明此方法的可行性与稳定性,本文以MoS2材料为研究对象,将hollow ptychography的重构相位像与相同电子剂量下的环形暗场像(ADF)进行对比,结果表明:(1)hollow ptychography相位像的分辨率可达0.91A,而ADF像的分辨率只有1.36 A。(2)hollow ptychography重构结果中样品有效信息的信号强度更高,且MoS2中较轻元素S原子的图像衬度更好。(3)衍射斑中空信息的适当缺失几乎不影响重构相位的质量。等电子剂量的多层模拟法(multislice)的模拟结果与上述实验数据的结论相同,并且冷冻声子以及等效源尺寸模型的引入使multislice的模拟条件更加接近真实的实验情况。因此,hollow ptychography重构结果具有更高的分辨率,更低的噪声以及更好的图像衬度,并且衍射斑中空信息的缺失对ptychography重构结果的影响并不明显。考虑到EELS mapping数据的实际采集时长、电子束扫描步长等实验要求,本文进一步探究了,欠采样条件以及电子束扫描精准度对不同中空角度的hollow ptychography重构像的质量的影响。结果表明:(1)即使扫描步长增大至0.612 A,衍射斑的中空角度为15mrad时,重构相位像的分辨率仍可以达1.58A,但此条件下的HAADF像、差分相位像(DPC)则是完全像素化的。(2)虽然hollow ptychography重构结果在样品厚度较大时会发生原子衬度翻转,但此问题仍可通过重构过程中离焦量的改变来完善。因此,hollow ptychography更适宜与EELS mapping相结合,且适用于厚度较大的样品。这种应用中空高速直接电子探测器的5D-STEM多信息通道成像方法,不仅完全集成了传统STEM的各种成像模式,包括HAADF、ABF和DPC像,以及EDS和EELS mappings谱学信息等,而且能够同时提供具有更高分辨、可量化、对轻元素更敏感的相位重构像。因此,hollow ptychography将有望替代传统STEM的多个环形探测器,成为具有高集成度的的高分辨成像技术。
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