自石墨烯首次被提出和发现以来,二维层状材料的研究和开发受到了越来越多的研究者的关注。随着纳米技术的发展,人们相继从体块材料中剥离获得了单层的二硫化钼（MoS2）、镓硒（GaSe）、碲化物（Tellurene）等二维材料。与此同时,越来越多的新型的颠覆传统认知的多功能二维层状材料也已经被发现。例如,二维铁电材料（SnTe、GeTe、In2Se3）,二维过渡金属硫属极化材料MXY（X≠Y,如Janus MoSSe、WSSe）,二维磁性材料（VSe2、CrI3、Cr2Ge2Te6）等。二维层状材料新颖的物理和光电子特性使得它们在光电子器件、信息存储和芯片等领域能够发挥新应用。基于此,在本论文中我们利用密度泛函理论计算方法设计并系统的研究了几种新型二维多功能材料的光电性质和器件性能,探讨了极化电场、外应力、栅极电压、偏置电压等对其电子结构和输运性质的影响。本文的主要研究成果和结论如下:（一）揭示了In2Se3中的极化电场对InTe/In2Se3和In2Se3/MoS2范德华异质结的能带排列的调控机制以及异质结界面中加强的载流子分离效应。合适的能带排列对于开发新型多功能光电子器件具有重要意义。研究表明,通过改变In2Se3的铁电场方向,可以实现异质结的能带排列从交错型（type-Ⅱ型）转换为跨接型（type-Ⅰ型）。同时,极化电场能有效促进和加强异质结中电子和空穴的层间分离效应。此外,层间距和外电场同样可以有效调控和效诱导能带排列从type-Ⅰ型向type-Ⅱ型。（二）揭示了GaSe/GeS范德华异质结中优异的光电子特性、应力加强的光伏转换效率以及外电场调控机制。构建二维范德华异质结并理解其电子性质是开发新型电子器件的关键。研究表明,二维GaSe/GeS范德华异质结是一种具有1.8eV的直接带隙的稳定的type-Ⅱ型能带半导体。此外,它具有高达到105cm-1的光吸收,同时载流子迁移率较高,具有各向异性。在2%的双轴应变作用下,GaSe/GeS太阳能电池的光电转换效率从6.1%提高至16.8%。此外,我们还发现外加电场可以有效地调节其带隙和能带补偿。（三）揭示了Janus MoSSe/Te范德华异质结界面加强的轨道杂化作用和高效的激子太阳能电池以及光催化分解水特性。研究表明Janus MoSSe/Te异质结中两种组分,即Janus MoSSe和Tellurene的能带在导带底重叠,这使得MoSSe/Te具有高达22.6%的激子太阳能转换效率。此外,MoSSe/Te异质结光吸收系数高达7×105cm-1,最大光电流密度为3.2mAcm-2,显著超过薄膜硅和双层Janus MoSSe器件。最后,对其本征极化场加强的光分解水特性进行了讨论。（四）预测了在亚10纳米沟道长度下,基于二维单层六角磷化硼（BP）作为沟道材料的场效应晶体管的器件性能极限。具有自然钝化、栅极静电和高迁移率的二维材料在后摩尔时代集成电路规模小型化的竞争中引起了广泛关注。我们首次理论模拟了亚10纳米单层磷化硼（BP）作为沟道材料的双栅极金属氧化物半导体场效应晶体管（MOSFET）的性能极限。我们预测:优化后的亚10纳米n型和p型单层BP MOSFET的导通电流、延迟时间和功耗可以满足国际半导体技术路线图（ITRS）的标准。（五）揭示了单层铁磁二硒化钒（2H-VSe2）作为高性能自旋场效应晶体管器件的沟道材料的潜力,并获得了器件的纯自旋极化流。二维范德华磁性材料由于其电子结构的多自由度在数据存储、信息处理等领域有着广阔的应用前景。我们首次理论揭示了基于单层铁磁性2H-VSe2的双栅极场效应晶体管具有电致半金属特性。设计的基于单层2H-VSe2的双栅极自旋场效应晶体管的自旋极化过滤效率在门控电压为1.5V和-2V时分别达到了99.78%和99.97%。导通电流达到了103μA/μm级别。这项工作显示了基于单层2H-VSe2的自旋场效应电子器件在栅极电压下可以实现可控的自旋极化输运性能。