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论文研究了几类新型超导体及相关材料的结构和物性。研究包括铁硫族新型铁基超导体、掺杂钇钡铜氧化物、双层钌酸锶氧化物等三个系列复杂化和物的结构和电磁性质。本文的主要指导思想是通过控制化学成分来调节强关联电子系统中的自旋、电荷、轨道和晶格自由度之间的相互作用以来寻找新的物理现象。研究取得了一些重要结果,部分结果为国际前沿:
1)合成了Fe(Se1-xTex)0.82、Fe(Te1-xSx)y和Fe(Se1-xSx)0.82系列超导体。首先在国际上得到了Fe(Se1-xTex)0.82体系的超导相图。在该相图中我们发现了一个新的超导相,其最高超导转变温度为14 K,比该系列发现的第一个超导体FeSe的超导转变温度高出了6 K。
2)利用中子散射技术研究了非超导母相α-FeTe和Tc为14 K的Fe(Se0.6Te0.4)0.82超导样品中的磁性质。实验结果发现母相FeTe0.82具有反铁磁序,其反铁磁转变温度为65 K;在该温度同时发现了四方-正交的一级结构相变。该反铁磁序具有非公度性质,并展示了特殊的磁螺旋状结构,这一磁结构与铁砷系列超导体的母体化合物所展示的公度、线性的反铁磁结构形成了鲜明的对比。在Fe(se0.6Te0.4)0.82超导样品中,我们发现长程的反铁磁序被抑制,而短程的反铁磁关联在超导相中仍存在。这一结果表明这一系列化合物的超导电性与反铁磁的相互作用紧密相关。因此其超导电性很可能象铁砷系列超导体一样是非常规的。
3)我们在Fe(Te1-xSx)y系列样品中都观察到了Tc～9 K的超导电性。此系统的超导性质与间隙位的过量铁密切相关:间隙位的铁增强了反铁磁耦合,从而抑制超导电性。不均匀的间隙铁的成分导致了超导相和反铁磁相共存。
4)证明了FeSe超导相中晶格自由度与超导电性的强耦合作用。FeSe1-xSx系列样品的研究发现,如果在高温时存在四方到正交结构相变,那么S替代可以导致临界温度Tc的提升,而对于没有出现这种结构相变的样品,S替代则导致超导电性的抑制。这表明在这些材料中正交结构更容易导致超导配对。这种晶格和超导电性如此强耦合作用表明晶格自由度对FeSe的超导电性起着重要的作用。
5)在YBCO高温超导体中,我们首先研究了La掺杂YBa2Cu3O7-δ和La和Ca双掺杂YBa2Cu3O7-δ的微结构、电磁输运性质。对于掺La的YBa2Cu3O7-δ,我们在临界温度附近发现了磁电阻效应,约为8％,而且它并不明显依懒于La的掺杂量的变化;La和Ca双掺杂时,磁电阻增加到40％左右。我们认为这与样品中的微结构和晶界氧空缺的变化有关。而对于稀土元素Eu掺杂的YBa2-xEuxCu3O7-δ来说,由于Eu具有两种价态,分别具有不同的离子半径,导致掺杂不同价态的Eu对材料的结构和物理性质产生不同的影响。此外我们还利用磁控溅射技术在SrTiO3衬底上生长了高质量的YBa1.85Eu0.15Cu3O7-δ(YBECO)/LaL0.67Ca0.33MnO3(LCMO)多层膜。发现在样品中超导和铁磁共存并相互竞争。我们把这种行为归结为锰氧化物中的自旋极化电子和铜氧化物中的库柏对相互作用的结果。在(YBECO270(A)/LCMO60(A))6多层膜中,发现磁化强度变化可能与磁通在面内钉扎有关。当LCMO厚度减小时,LCMO与YBECO之间的界面无序度增加,这导致了表面钉扎的下降。进一步研究了具有不同中间超导层的厚度的三层薄膜La0.67Ca0.33MnO3/YBa2Cu3Oy/Ni结构中的耦合效应。输运性质的测量表明随着YBCO层的厚度增加,薄膜电导特性由绝缘行为转变为超导行为。
6)利用X射线衍射的结构拟合技术研究了双层钙钛矿(Sr1-xCax)3Ru2O7固溶系的结构相图。这一系统展示了有趣的磁相变:在0≤x<0.08成分区间中系统表现为变磁态,但在0.080.4时的Bb21m。这一结构相变来自于RuO6八面体的倾斜,它解释了x=0.4附近的二维近铁磁—反铁磁的相变。此外,我们的研究结果还证实从变磁态到近铁磁态的相变来自于RuO6八面体的旋转。这些事实表明在该体系中晶格自由度和自旋自由度是强耦合的。