【摘 要】
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高温多相反应是现代化工和能源技术最广泛应用的基础反应之一。利用原位技术实现对高温反应过程的实时监测和现场分析,对于解析反应机制,指导工艺及材料设计,提升能源效率具有重大的意义。表面增强拉曼（SERS）技术利用金、银等金属的纳米结构形成等离子共振激元显著增强拉曼信号,既有常规拉曼光谱无损检测、无需真空、抗热辐射及水峰干扰的优点,又具有常规拉曼所不具备的痕量分析及灵敏响应能力,特别适用于原位检测及追踪
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高温多相反应是现代化工和能源技术最广泛应用的基础反应之一。利用原位技术实现对高温反应过程的实时监测和现场分析,对于解析反应机制,指导工艺及材料设计,提升能源效率具有重大的意义。表面增强拉曼（SERS）技术利用金、银等金属的纳米结构形成等离子共振激元显著增强拉曼信号,既有常规拉曼光谱无损检测、无需真空、抗热辐射及水峰干扰的优点,又具有常规拉曼所不具备的痕量分析及灵敏响应能力,特别适用于原位检测及追踪反应界面的微量关键物种和微区结构演变。但是,高温反应的严苛环境对SERS纳米增强结构的稳定性提出了很高的要求,现有报道的纳米增强结构存在着高温增强活性衰减和基底普适性受限的问题,只适用于少数材料体系或特殊基底设计,极大地限制了SERS在高温原位研究领域的应用。因此,迫切需要发展一种具备高稳定性、高活性和基底普适性的SERS纳米增强结构,以满足高温反应原位表征的需要。本研究针对高温SERS的应用要求,设计了一种新型嵌入式核壳纳米结构（简称ECSN）,以期获得良好的SERS灵敏性、耐热性与基底普适性。本论文采用SiO2为稳定内核与外壳层材料,嵌入Ag纳米粒子,利用SiO2核壳层的纳米限域效应,为Ag嵌入层提供热稳定性框架,并可最大化利用嵌入Ag纳米粒子的等离子共振效应。此外,利用微观结构表征结合三维时域有限差分法模拟计算发现,嵌入的Ag纳米粒子可自组装形成等离子体“热点”,使单个ECSN的具有强SERS效应。结合实验测试和理论计算证明,ECSN粒子具有优良的SERS增强性能和高温稳定性,拉曼增强因子可达到104以上,并且在氢气、空气和氩气气氛下,均显示出稳定的增强效果,在400℃下保温2h后,拉曼增强因子仍可达到常温下的80%左右。利用ECSN的SERS信号成功监测到痕量碳在升温过程中的特征谱峰以及二氧化铈中的氧空位在高温下随着气氛转化的动态演变,进一步验证了嵌入式核壳纳米增强粒子应用于高温原位SERS研究的可行性。
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