氮氧化物气体分子的高灵敏度激光吸收光谱研究

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随着社会的发展,各种污染气体和危险气体引发的社会问题备受关注。氮氧化物是城市大气中的主要污染气体,会直接危害人类的身体健康,暴露在高浓度的氮氧化物气体环境中会造成各种身体疾病。另外,氮氧化物对大气环境也有很大的危害,是形成臭氧和一些光化学二次污染物的重要前驱物。酸雨、酸雾和一些光化学烟雾的产生也与氮氧化物有直接的关系。因此对氮氧化物气体的检测对于人类健康、环境安全和工业生产等领域具有重要的研究意义。本论文基于可调谐半导体激光吸收光谱技术(TDLAS)搭建了一套一氧化氮(NO)吸收光谱测量系统,测量了与人类健康密切相关的吸烟行为中香烟排放的NO浓度和质量。采用了波长调制光谱(WMS)的方法降低测量过程中的噪声,提高了系统的精度。实验使用了体积为28 cm3,长度为1 m的单光程池,采用过滤管和剑桥滤片去降低香烟燃烧中杂质颗粒物的影响。为了避免香烟燃烧中其它气体的影响,选择了吸收较强的NO基频吸收带中的R(8.5),使用了输出波长在5.2μm的分布反馈式量子级联激光器(DFB-QCL),并对激光器的输出波长和电流温度进行了测量标定。根据不同人群抽吸方式,实现了对三种不同种类香烟燃烧烟气的主流和侧流烟雾中NO浓度和质量的测量,测量了不同流速下香烟燃烧排放的NO浓度和质量。通过Allan方差分析,该系统在最佳测量时间为180 s时对应的最低探测极限是28 ppb。得益于小体积的吸收池,气体交换速度快,上升响应时间和下降响应时间分别达到了3 s和6 s。采用自适应卡尔曼滤波来降低浓度测量中的噪声,结果表明,测量精度提高了4.5倍。这项工作为确定卷烟烟气中NO和其他成分的排放量提供了一种潜在的方法。本论文基于光声光谱(PAS)测量方法搭建了一套NO2含量的测量系统。采用450 nm的高功率蓝光激光器,为了避免机械斩波器带来的测量误差,采用了脉冲发射模式,由信号发生器提供TTL调制信号,并同步提供给锁相放大器参考信号进行1f解调。对调制信号的最佳频率进行了测量,并对测量系统进行了压强和流速最佳条件的选择。此外,对系统的线性响应进行了标定,用Allan方差分析了一个小时的测量数据,得到系统的最佳测量时间为274 s,相应的最低检测下限达到了46 ppt。实验对空气中的NO2进行了48小时的连续测量,实验结果与附近环境监测站的数据较吻合。
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