Ⅱ-Ⅵ族胶体量子点电荷分离与电子自旋相干测量

来源 :华东师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Keldorn
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由于表面不饱和键的存在以及大的比表面积,在胶体量子点中电荷空间分离是一种常见的现象。电荷分离延长了量子点自旋寿命,有利于自旋的相关应用。在各种胶体量子点材料中,II-VI族胶体量子点是研究光物理过程比较常见的研究体系。本学位论文利用瞬态光学技术研究II-VI族胶体量子点的电荷分离过程和相关自旋现象。主要研究内容及所获得的创新性成果归纳如下:1.利用时间分辨法拉第旋转和椭偏光谱等手段研究了室温下CdSe和CdSe/ZnS原装胶体量子点以及被电子或者空穴俘获剂修饰过的CdSe胶体量子点的电子自旋动力学。实验发现CdSe胶体量子点中电子自旋信号存在两个自旋进动频率,且自旋信号强度依赖于电荷分离的类型和程度。研究分析表明,CdSe胶体量子点中两个自旋进动频率都是起源于光致荷电量子点中的电子。量子点中存在两类电子,一类电子只受量子点限域势的作用;而另一类电子除了量子点限域势,还额外的局域在量子点表面附近。由此解决了存在已久的CdSe胶体量子点中两个自旋进动频率起源的问题。2.在室温下利用时间分辨椭偏光谱研究了直径为2.4 nm的CdSe胶体量子点的光致荷电过程。实验结果表明,向量子点溶液中添加空穴俘获剂1-辛硫醇,在氮气气氛下光致负荷电状态存活长达一个月之久;空气气氛下光致负荷电态持续时间长达几个小时。1-辛硫醇不仅充当了空穴俘获剂,同时还减少了CdSe胶体量子点中的光氧化作用,保障了空气下负荷电状态的稳定存在。超长的电荷分离态为自旋电子学、高效光催化、低阈值激光的应用和发展提供了希望。3.利用时间分辨椭偏光谱研究了油相CdS和水相CdSe胶体量子点的电子自旋动力学。相比于原装油相CdS胶体量子点,添加空穴俘获剂吩塞嗪使得量子点的自旋信号有效增强,但电子自旋进动频率保持不变(12.30 GHz);添加电子俘获剂甲基紫精,观察到CdS胶体量子点中出现两个自旋进动频率(v1=11.17 GHz,v2=12.30 GHz)。因此,更小的自旋进动频率与电子俘获过程有关,而更大的频率与空穴俘获过程相关。添加电子俘获剂MV,水相CdSe胶体量子点的自旋信号减弱,但是拉莫尔进动频率不变。选择不同的电子/空穴俘获剂对研究电荷分离和自旋调控有着至关重要的作用。
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