基于超滤亲和-质谱联用技术筛选天然产物活性成分与体内外降糖效果研究

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天然产物(Natural Products)是指在自然界中由活生物产生的通常具有生物学活性的化学物质。天然产物及其衍生物一直以来都是创新药物的主要来源之一,对天然产物的提取分离、毒理药理作用研究以及衍生化是目前生物医学领域的重要课题。目前有大量实验证明一些天然产物具有显著降低血糖的活性成分,但是使用传统分离方法工艺复杂耗时较长,因此寻找一种较为快捷有效的筛选方法成为当下研究的热门领域。其中,基于超滤—亲和力质谱(Ultrafiltraion-Affinity Selection Mass Spectrometry)的药物筛选方法备受关注。超滤—亲和质谱联用技术,是利用药物靶点与配体的亲和作用或者酶的催化作用,将活性成分从复杂体系中抽提出来,并用液相—质谱对其进行检测及活性评价的一种筛选技术。因其实验、分析方法不依赖于读取靶点,快捷方便且灵敏度高,在基于天然产物的新型先导化合物的筛选中相比传统筛选方法更具优越性。本研究利用超滤亲和—质谱筛选技术,以PTP1B为靶点,对葛根和红茶两类具有潜在降糖活性的天然产物提取物进行筛选。我们在天然产物提取物中筛选出了几种可以与PTP1B有亲和作用的单体化合物,并通过质谱信息进一步确认了它们的化学结构。红茶中可能与PTP1B蛋白有特异性结合的化合物为表儿茶素没食子酸酯和表没食子儿茶素没食子酸酯,而葛根中具有质荷比为417.1180的则可能与蛋白有结合。为了进一步验证这些天然产物提取物的降糖效果,考察其药理活性,我们选用了胰岛素抵抗的HepG2细胞进行葡萄糖主动吸收实验。结果发现,相较于阴性对照组(只加入胰岛素和荧光葡萄糖),给药浓度为0.0115 mg/mL,0.0058 mg/mL,0.0029 mg/mL的葛根提取物使胰岛素抵抗的HepG2细胞糖摄取能力分别显著增加100%,88%和40%,而给药浓度为0.0115 mg/mL,0.0058 mg/mL和0.0029 mg/mL的红茶提取物使细胞的糖摄取能力分别显著增加了110%,150%和250%。我们使用葛根提取物对II型糖尿病小鼠的口服糖耐量实验(oral glucose tolerance test,OGTT)中,与空白组(生理盐水灌胃)相比,用浓度为2 g/kg,1 g/kg,0.5 g/kg,0.25 g/kg的葛根提取物灌胃后,小鼠血糖曲线下面积(AUC)分别显著下降达21.0%,20.0%,10.0%,5.7%。考察0.25 g/kg,0.5 g/kg和1g/kg葛提取物两周内对小鼠的血糖影响时,发现1 g/kg组小鼠的糖尿病水平在治疗过程中呈现较低的水平,最后一天的血糖数据相对于其他组别来说最低。表明葛根提取物具有显著的降糖活性。综上所述,我们通过超滤—亲和质谱筛选技术对葛根和红茶粗提物进行筛选,发现了表儿茶素没食子酸酯和表没食子儿茶素没食子酸酯等具有结合能力的单体化合物。同时,为验证这些提取物的降糖活性,我们使用这些提取物在HepG2细胞上进行了葡萄糖主动吸收实验,发现其具有显著提高细胞葡萄糖吸收的效能。在OGTT实验中进一步验证葛根的体内降糖活性,发现2g/kg的葛根提取物能使II型糖尿病小鼠血糖相比阴性对照下降21%,在长期抗糖尿病治疗中,1g/kg的葛根提取物能使II型糖尿病小鼠血糖在两周治疗后始终维持在较低水平。以上实验为我们进一步的研究天然产物活性成分和进行分子衍生化研究打下了基础。
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