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为高效转化脱除生物质和煤气化过程焦油以及定向调控其产气组成,本文根据解耦-优化-再耦合原理,构建了基于循环固体热载体和催化剂的双循环回路气化系统(DDLG)。该气化系统将气化过程解耦为燃料热解/气化、焦油裂解/重整和半焦燃烧三个子过程,分别发生在三个独立的反应器中,即气化反应器、重整反应器和燃烧反应器。气化反应器和重整反应器并行布置,分别与燃烧反应器相连,构成两个平行的且可独立控制的双循环回路。通过此气化系统布局,气化反应器和重整反应器可以在各自最优的反应条件下运行,为强化燃料热解/气化和焦油裂解/重整反应创造适宜的热力学和动力学条件。以松木屑和神木煤为原料以及兼作为原位焦油裂解/重整催化剂的煅烧橄榄石为循环固体热载体,考察了反应条件对DDLG中松木屑和神木煤气化以及共气化过程的影响规律。对于松木屑气化,重整反应器从气化反应器中解耦,延长了含焦油气体的停留时间且改善了气-固接触状态。因此,升高重整反应器温度并辅以原位焦油裂解/重整催化剂可实现焦油高效转化脱除。如气化反应器800 ℃、重整反应器850 ℃和水蒸气与原料中碳的质量比(S/C)1.2反应条件下,产气中焦油含量降低至14.1 g/Nm3,气体产率和H2浓度分别达到1.02 Nm3/kg daf和408 vol.%。对于神木煤气化,DDLG可在重整循环回路优化的基础上,进一步通过升高气化反应器温度、S/C和空气当量比(实际通入的氧气量/原料完全燃烧需要的化学计量氧气量,ER)来强化半焦气化反应,进而提高其气化性能。如气化反应器800 ℃、重整反应器850 ℃、S/C 1.2和ER0.2反应条件下,气体产率和碳转化率分别增加至0.94 Nm3/kg daf和38.1%。松木屑和神木煤共气化的气化性能和产气组成为二者单独气化结果的线性叠加,未发生明显相互作用。制备了用于高效转化脱除焦油和定向调控产气组成的NiO/olivine和NiO-CaO/olivine催化剂,揭示了催化剂结构与催化性能间的构效关系和反应失活机制。结果表明,NiO与煅烧橄榄石载体间呈强相互作用,其利于分散和稳定Ni活性组分。煅烧橄榄石载体表面的MgO和部分还原的Fe203有利于H2O和C02的化学吸附和活化解离。二者共同作用下,5NiO/olivine催化剂呈现良好的活性、稳定性和抗积炭性能,接近于商业重整催化剂Z418。但经历三次反应-再生循环后,其表面金属Ni颗粒出现一定程度的烧结,活性降低。此外,其对松木屑和神木煤气化过程H20和CO2的转化效果不明显。NiO-CaO/olivine催化剂中Ni与CaO间存在协同作用,通过调控二者比例关系,易实现二者间合适的匹配。3NiO-1CaO/olivine催化剂的催化性能优于5NiO/olivine催化剂,使得松木屑气化过程H20转化率显著增加且CO2浓度明显降低。如气化反应器800℃、重整反应器850℃和S/C1.2反应条件下,产气中焦油含量以及CH4和C02浓度分别降低至1.5 g/Nm3、4.5 vol.%和21.2 vol.%,而气体产率、水转化率和H2浓度分别增加至 1.46 Nm3/kg daf、26.9%和 51.0 vol.%。建立了解耦双循环气化系统中生物质和煤气化模型,系统研究了解耦双循环气化系统中松木屑和神木煤气化以及共气化过程的循环固体热载体分配和系统能量平衡。为维持气化反应器800 ℃,重整反应器850 ℃和燃烧反应器920 ℃的典型气化操作条件,松木屑和神木煤共气化且松木屑混合比率(松木屑质量/松木屑和神木煤总质量,BR)为70.8%(神木煤混合比率29.2%)时,气化系统达到能量自供热平衡。