【摘 要】
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有机-无机杂化金属卤素钙钛矿材料由于其自身消光系数高、直接带隙可调、电荷迁移率相对较高、材料储备丰富等特点,近年来受到世界各国科研工作者的极大关注。钙钛矿太阳能电
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有机-无机杂化金属卤素钙钛矿材料由于其自身消光系数高、直接带隙可调、电荷迁移率相对较高、材料储备丰富等特点,近年来受到世界各国科研工作者的极大关注。钙钛矿太阳能电池自从2009年首次被报道以来,在很短时间内光电转换效率就从3.8%上升到目前23.7%,且经过权威认证。然而,器件的稳定性问题正在严重阻碍钙钛矿太阳能电池的商业化进程。因此,本论文尝试用Cs离子取代有机-无机钙钛矿材料中的有机组分,希望获得性能稳定的全无机钙钛矿太阳能电池。在全无机钙钛矿材料中,CsPbBr3和CsPbBr2I半导体材料具有相对较宽的带隙,相稳定,但是吸光范围较窄,导致电池效率不高,故不是最佳的材料选择。对于CsPbI3来说,其立方相不稳定,在空气下中很容易相转变成非钙钛矿的黄色相。而CsPbI2Br具有合适的带隙(1.91 eV)及相稳定性,因此,我们选取CsPbI2Br为基础吸光层材料,对全无机钙钛矿电池进行优化。又通过对CsPbI3进行结构优化和元素掺杂,以期制备高效稳定的钙钛矿太阳能电池。论文的主要研究内容如下:(1)通过对CsPbI2Br钙钛矿薄膜与空穴传输层之间用PEAC;对界面进行处理,顺利提高了CsPbI2Br钙钛矿太阳能器件的耐湿性能。与对照条件下的装置相比较,进行优化过后的装置光电转换效率并未降低且仍能保持在14.05%,且在潮湿条件下稳定性显著提高。通过进一步的研究与总结,发现PEAC;在钙钛矿太阳能器件中扮演着以下角色,并起着积极的作用:PEACl在CsPbI2Br表面形成了一层行之有效的疏水层;通过控制Cl-离子掺杂,进一步促进的钙钛矿薄膜的结晶性能且造成晶格收缩。以上两点也就是其提高器件稳定性的两个重要原因。(2)通过优化Br的掺杂浓度,全无机CsPbI2.85Br0.15钙钛矿太阳能电池有着低至0.58 eV的Eloss,性能最佳的器件达到创纪录的光电转换效率,即PCE值为17.17%。同时,在连续光照或在日常环境条件下长期暴露后,掺杂处理对器件的稳定性也起着积极的作用,稳定性大大提升。经过进一步的表征测试发现,掺杂Br的作用是有效地抑制体内陷阱辅助的非辐射复合和晶格应变驰豫现象。这种优化方法对于无机钙钛矿器件的各种科学和应用性研究提供了可行性十足的方案。
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