近年来,低维材料由于其比表面积大、晶体结构特异、可人为控制等特点,在锂电池领域得到了研究者们的广泛关注。二维C₃N晶体具有适当的带隙宽度、超高的刚度、高的热导率等特点,在锂离子电池电极材料的应用中展现出巨大的潜力。本论文结合锂电池的发展前景和C₃N的结构特性,使用基于密度泛函理论的第一性原理及相关计算方法,重点对二维C₃N、基于二维C₃N的异质结构、C₃N的同素异形体、C₃N纳米带用于锂离子电池负极材料的表面特性进行系统的研究。本论文的具体内容和创新点如下:（1）通过第一性原理计算系统的研究了二维C₃N和含缺陷的二维C₃N用于锂离子电池负极材料的表面特性。计算结果发现,二维C₃N具有超高的刚度（杨氏模量是364.33 N/m）,高的锂存储容量（1071 mAh/g）,较好的电子导电性（带隙0.39 eV）以及锂离子迁移能力（迁移能垒0.27 eV）。这表明二维C₃N是一种有潜力的锂离子电池负极材料。更进一步的研究表明在实验室制备二维C₃N过程中产生的空位缺陷可能导致电池性能衰减。研究结果为二维C₃N材料用于锂离子电池负极提供了理论指导,同时也加深了对C-N基材料的认知。（2）利用第一性原理计算方法系统的研究了二维C₃N/P异质结的表面结构、电学性能、力学性能、表面锂吸附和锂扩散性能。研究结果表明,与二维C₃N和磷烯相比,二维C₃N/P异质结构中的力学性能、导电性和锂结合强度均得到了显著提高。此外,与二维C₃N相比,二维C₃N/P异质结中锂离子的迁移能力也得到了提升。这些性能的改善主要来自于异质结构体系中存在的界面协同效应。研究表明二维C₃N/P异质结构是一种有潜力的锂离子电池负极材料。（3）通过结构搜索方法成功预测了三种新的C₃N同素异形体二维结构,并采用第一性原理计算研究了这些同素异形体的力学、电学以及锂电性能,提出了二维原子分布调控其性能的物理机制。结果显示C₃N同素异形体的金属性来源于其结构中连续的C-C链。另外,这些同素异形体结构不仅具有与原始二维C₃N同样的超高力学性能,还具备更好的导电性和锂离子迁移能力。（4）采用第一性原理计算系统的研究了边缘氢饱和以及未饱和的扶手型和锯齿型C₃N纳米带的结构特性,及其相关的锂电性能。结果表明,C₃N纳米带不仅具备优异的力学性能、良好的电子传导性和锂离子迁移能力还具有较高的嵌锂容量以及比二维C₃N更强的锂离子结合能力。此外,研究还揭示了边缘氢饱和对C₃N纳米带表面离子扩散性能的影响机制。