【摘 要】
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镧系离子掺杂的上转换发光纳米颗粒（UCNPs）具有不闪烁、反斯托克斯位移大、多峰窄发射、长寿命等发光特性,在显示、防伪、生物医疗等领域具有巨大应用潜力。然而较低的发光效率仍然是限制UCNPs实际应用的瓶颈。最近,通过多层结构提高发光效率、调节发光性能已经成为上转换纳米材料研究的前沿领域。鉴于稳定且可调控的发光性能对于多层结构UCNPs的实际应用至关重要,本文合成了NaYF4:Er/Tm@NaYbF
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镧系离子掺杂的上转换发光纳米颗粒（UCNPs）具有不闪烁、反斯托克斯位移大、多峰窄发射、长寿命等发光特性,在显示、防伪、生物医疗等领域具有巨大应用潜力。然而较低的发光效率仍然是限制UCNPs实际应用的瓶颈。最近,通过多层结构提高发光效率、调节发光性能已经成为上转换纳米材料研究的前沿领域。鉴于稳定且可调控的发光性能对于多层结构UCNPs的实际应用至关重要,本文合成了NaYF4:Er/Tm@NaYbF4@NaYF4纳米颗粒,探究了基质对多层结构发光稳定性的影响,研究了Tm3+和Li+掺杂浓度对多层结构UCNPs发光性能的影响。主要内容如下:（1）晶相对NaYF4:Er@NaYbF4@NaYF4多层结构层间离子迁移的影响:利用外延生长方法制备出α/β-NaYF4:Er@NaYbF4@NaYF4和Na Er F4@NaYF4纳米颗粒,通过比较不同温度热处理前后的UCNPs的形貌、粒径、表面组成与发光性能变化,研究不同晶相对于多层结构发光性能稳定性的影响以及本质因素。发现α相多层结构UCNPs在200℃热处理发生明显的层间离子迁移,改变了不同壳层中的离子组成,导致其发光稳定性较低;而β相UCNPs不易发生层间离子迁移,发光稳定性较高。这一工作表明多层结构UCNPs在应用时需要考虑不同晶相的离子迁移差异对发光性能的影响。（2）β-NaYF4:Tm@NaYbF4@NaYF4多层结构的上转换发光性能的研究与调控:合成了β-NaYF4:Tm@NaYbF4@NaYF4多层结构,研究了Tm3+掺杂浓度对不同波段发光强度的影响,发现最佳Tm3+掺杂浓度为5%,此时四光子与五光子上转换发光强度较传统核-壳结构提高三个数量级以上。并且这种四、五光子上转换发射对温度变化敏感,在300～500 K范围内可以实现高达24%K-1与5.1%K-1的绝对与相对温度传感灵敏度。通过核中Li+掺杂可以进一步增强其上转换发光强度,尤其是近红外的双光子发射强度。这些工作为多层结构UCNPs的应用奠定了基础。
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