【摘 要】
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可生物降解聚酯是替代传统非降解塑料,解决塑料废弃物环境污染问题的有效途径。但目前常用的可生物降解聚酯为PLA、PBAT、PBS、PBST、PCL、PHA,往往因为结晶性较差、韧性不够、气体阻隔性以及耐候性较差而应用受到限制。另一方面,聚乙烯具有良好的结晶性、韧性,气体阻隔性和耐候性,但不能生物降解。设计合成同时具有酯键和长碳链结构的长链聚酯有望获得兼具生物降解性和优良物理力学性能的新型可生物降解聚
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可生物降解聚酯是替代传统非降解塑料,解决塑料废弃物环境污染问题的有效途径。但目前常用的可生物降解聚酯为PLA、PBAT、PBS、PBST、PCL、PHA,往往因为结晶性较差、韧性不够、气体阻隔性以及耐候性较差而应用受到限制。另一方面,聚乙烯具有良好的结晶性、韧性,气体阻隔性和耐候性,但不能生物降解。设计合成同时具有酯键和长碳链结构的长链聚酯有望获得兼具生物降解性和优良物理力学性能的新型可生物降解聚合物材料。本文采用短链二元醇和长链二元酸合成具有“短-长交替”结构的长链聚酯,表征其链结构,研究其结构与热转变行为、力学性能、气体阻隔性和降解性等性能的关系,以期为高性能可生物降解聚酯的研究开发提供理论和技术基础。首先,以短链二元醇(C2~C6)和长链二元酸(C10~16)作为单体,通过酯化-熔融缩聚合成了具有“短-长交替”结构的长链脂肪族聚酯,特性黏数高达0.91-1.64dL/g。该长链聚酯结晶速度快,熔融焓随着二元酸和二元醇的碳原子数的增加而增加;结晶温度和熔点总体来说随着二元酸链段的增长增加,随着二元醇碳原子数的增加而降低。当二元酸碳原子数或二元醇碳原子数为偶数的时候,长链聚酯的熔点呈现独特的“奇偶效应”,并且该奇偶效应随着碳原子数的增加而减弱。该长链聚酯热稳定性良好,具有优异的力学性能和水汽阻隔性。此外,在中性常温条件下,该长链聚酯90周水解失重小于2%,但特性黏数[η]、断裂强度σb和断裂伸长率εb出现下降,表明已经发生水解反应;在中性高温条件下,长链聚酯在48-64周水解发生明显失重,且样品质地变脆,表明发生明显水解;在土埋降解条件下,长链聚酯17月后失重0.8%-36%,产生不同程度的黄化并且表面粗糙、质地变脆,有裂纹出现。总体而言,随着二元酸链长的增加,水解和土埋降解性减弱,但是乙二醇聚酯较丁二醇聚酯土埋降解快。上述结果初步证明长链聚酯具有生物降解性。针对长链聚酯普遍降解过慢的问题,以综合性能优异的PEs2,14为基础,引入一定量的乙醇酸进行共聚,以期提高降解速率。考察了乙醇酸的加入量对共聚酯PEs2,14G的组成以及共聚物组成对熔点、结晶性、热稳定性、气体阻隔性及降解性能的影响,发现所得共聚酯特性黏数高达0.96-1.26 dL/g,共聚物中乙醇酸的组成小于其加入量,这是乙醇酸热稳定性差而在聚酯合成过程中有损失导致的。随着共聚物中乙醇酸组分摩尔分数增加,共聚酯仍保持快速结晶的特点,为半结晶聚合物;熔点、结晶温度、熔融焓和结晶温度逐渐降低;热稳定性明显下降,但仍能保持较宽的熔体加工温度窗口;杨氏模量、屈服强度、断裂强度和屈服应变呈现逐渐下降的趋势,但仍能保持较高值,表现出良好的拉伸性能;当φGA≤19%时,气体阻隔性基本不变,当φGA>19%时,氧气渗透系数和水汽渗透系数均明显下降,阻隔性明显提高,其中PEs2,14GA57的氧气渗透系数约为PEs2,14的1/6,PBAT和HDPE的1/7;水汽渗透系数为PEs2,14的60%,PBAT的1/11,具有优异的气体阻隔性。碱性常温条件下,PEs2,14G较PEs2,14发生了更明显的失重和特性黏数下降,GA的加入明显加速了 PEs2,14的水解。
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