顺磁性内嵌金属富勒烯因其独特的自旋特性及新奇的光电性质而受到人们的广泛关注，目前在量子计算、信息输运和存储等诸多领域具有潜在的应用价值。本论文系统地研究了调控顺磁性金属富勒烯顺磁性质的几种方式，揭示了电子自旋调控在研究金属富勒烯分子的电子结构特征、双自旋相互作用强弱、探测分子运动状态等方面的重要作用，选择有代表性的金属富勒烯及其衍生物利用超快瞬态吸收方式进行可见光激发电子转移动力学性质的探索，同时也研究了紫外光激发下的金属富勒烯化合物电子转移特性和能量存储过程。具体内容如下:　　（一）首次在顺磁性金属富勒烯Sc3C2@C80外面连接一个氮氧自由基去操控金属富勒烯的自旋特性，形成一个远程的分子磁开关。结合实验和理论计算的结果，研究发现氮氧自由基能够关闭Sc3C2@C80的电子自旋共振(ESR)信号，两个自旋中心之间强烈的自旋-自旋相互作用能够通过改变两者的距离进行调控。另外，由于弱的自旋-晶格相互作用，Sc3C2@C80的ESR信号在低温下能够出现。这种金属富勒烯的分子磁开关对于分子器件来说有很重要的意义，同时推进了金属富勒烯实现陀螺效应的目标工作。　　（二）首次用超快瞬态吸收的方式研究了可见光激发条件下不同碳笼对称性和不同修饰衍生物的金属富勒烯光激发电子动力学特征。主要选用530 nm的可见光进行激发，使电子达到一个高能态。结合实验和理论计算的结果分析，研究发现改变碳笼的点群对称性和修饰不同的取代基团能有效的得到一个长寿命的三重激发态，这对于金属富勒烯光电性质的研究有重要的参考价值。　　（三）合成并表征了以金属富勒烯Sc3N@C80为媒介的紫外光激发的电子转移和能量存储体系，实验中通过共价键和的方式用苯环把氮氧自由基和金属富勒烯连接起来。用紫外光把电子激发到了高能激发态，激发态的电子转移到金属富勒烯上，氧气从金属富勒烯上得到电子变成氧气负离子，氮氧自由基转移一个电子到空穴之后变成氮氧正离子，并且能够高效的催化醇转化成醛。实验中发现稳态荧光光谱被强烈淬灭，ESR信号在光照之后没有发生完全的回复，这是一个电子转移和能量存储的过程。这对于研究激发态的电子转移和能量存储特性都有重要的价值。　　（四）研究了一种高效的金属富勒烯M3N@C80(M=Sc，Lu，Ho)吡咯烷衍生物的逆环加成反应。通过理论和实验分析可能形成的反应机理，空心富勒烯和金属富勒烯生成吡咯烷加成产物的条件不同，而且在加入间氯过氧苯甲酸后的还原特性不同，得到了一个高效简单的非色谱法分离金属氮化物富勒烯的方法。