聚丙烯酸酯基准固态电解质的制备及其在锂硫电池中的应用研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lhchg1982
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随着新型储能体系的不断涌现和快速发展,高能量密度、高循环稳定性的储能器件的开发成为研究的重点。锂硫电池以其较高的能量密度和较低的成本而备受青睐,然而穿梭效应所导致的循环稳定性差仍严重制约了其应用发展。抑制锂硫电池穿梭效应最有效的方式之一是通过化学吸附可溶性多硫化物,进而阻碍其溶解和穿梭。基于此,本论文制备了含有丰富酯基的聚丙烯酸酯基准固态聚合物电解质,以此控制穿梭效应,并构建准固态锂硫电池;为获得更佳的倍率性能,添加离子液体作为共聚组分,以提高聚合物电解质的离子电导率,进而提高锂硫电池的倍率性能。具体研究工作如下:  (1)以丙烯酸丁酯(BA)为单体,聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)为大分子交联剂,通过引发剂BPO和60Coγ射线分别引发聚合,制备了一种具有交联结构的P(BA-co-PEGDA)基准固态聚合物电解质(Quasi-sol(i)d-state polymer electrolyte,QPE)。该P(BA-co-PEGDA)聚合物中含有较多的酯基团,能与多硫化物形成化学键合作用而抑制其穿梭,有利于电化学性能的提高。当PEGDA的含量为10wt%时,引发剂引发合成的聚合物电解质的饱和吸液率可达233%,对应的离子电导率为2.04mS cm-1;此外,本论文还研究了辐射剂量对聚合物电解质交联程度、力学性能和溶胀行为的影响。以石墨烯碳纳米管复合泡沫负载硫(oGCTF@S)为正极与该QPE组装成锂硫电池(oGCTF@S//QPE//L1),电化学测试结果显示,所制备的oGCTF@S//QPE//L1比使用传统液态电解质(l(i)qu(i)d electrolyte,LE)的oGCTF@S//LE//L1具有更优异的电化学性能,尤其是循环稳定性,在0.1C的电流密度下,oGCTF@S//QPE//L1的首次放电容量可达1033mAh g-1,循环200圈后,容量仍可保持80.6%,而oGCTF@S//LE//Li循环82圈后,即从990mAhg-1衰减至654mAh g-1,容量保持率仅为661%。  (2)以咪唑类离子液体[EVIm]TFSI作为共聚组分,对P(BA-co-PEGDA)聚合物进行改性,制得PEGDA-P(BA-co-[EVIm]TFSI)基准固态聚合物电解质(QPE-IL),其中,聚离子液体作为刚性链段在增强聚合物电解质力学强度的同时,其固定的咪唑阳离子和可移动的TFSI阴离子也构成了一种新的离子传导模式,即可移动的阴离子可在固定的阳离子位点间跳跃、传递,进而促进离子的传输,提高聚合物电解质的离子电导率。当BA与[EVIm]TFSI的投料比为7/3,PEGDA的含量为8wt%时,该PEGDA-P(BA-co-[EVIm]TFSI)聚合物的饱和吸液率可达287%,其对应的电导率保持在5.5mS cm-1左右,以该准固态电解质和还原氧化石墨烯碳纳米管复合薄膜负载硫(rGOCTF@S)正极组装成的锂硫电池在大电流密度(0.5C)下,首次放电容量可达1179mAh g-1,循环200圈后容量仍可保持72%,具有优异的倍率性能和循环稳定性。
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