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近几年来,有机/无机杂化钙钛矿材料因其可调的禁带宽度、微米级电子-空穴扩散长度、高载流子迁移率及高吸收系数等优点而成为光伏领域的研究热点。2009年至今,钙钛矿型太阳能电池的光电转换效率已由最初的3.8%提高至22.1%,被认为具有广阔的应用前景。为改善太阳能电池的光电转换效率（PCE）,人们对钙钛矿材料的种类和纯度、电池的结构设计、制备工艺和制备环境等都做了大量的研究。除此之外,钙钛矿薄膜的表面形貌以及各功能层间界面的质量也因其至关重要的作用而被长期关注。一方面,大小均匀的钙钛矿晶粒,致密无孔洞、表面平整的高质量钙钛矿薄膜以及被钝化的晶界可以削弱因缺陷造成的载流子复合现象,减少漏电流路径,降低器件的并联电阻;另一方面,载流子提取层与钙钛矿层间的有效接触可以避免载流子在界面处的能量损失,实现界面处载流子的有效传输和提取,二者最终均能提高电池的短路电流密度,获得优异的光电转换效率。为着手以上两方面的研究,功能化钙钛矿层是一种行之有效的方法,而且深入探究提高钙钛矿薄膜质量和界面质量的工作机制对推动钙钛矿太阳能电池的进一步发展意义重大。本论文简要回顾了钙钛矿太阳能电池的研究背景,介绍了钙钛矿太阳能电池的结构和原理,分析了提高钙钛矿太阳能电池光电转换效率的有效途径,以钙钛矿薄膜质量与界面工程在钙钛矿太阳能电池中的关键作用为指导,采用正置平面型电池:FTO/致密TiO2层/钙钛矿光吸收层/Spiro-OMeTAD/Ag,用三种不同种类的材料对钙钛矿层功能化,并对其相应的机制进行了简要探讨。以下为主要研究内容:1.类卤素铅源硫氰化铅（Pb（SCN）2）功能化钙钛矿层通过在钙钛矿前驱体溶液中引入类卤素铅源,借助其在钙钛矿结晶初期与碘化铅（PbI2）发生的离子交换作用,使晶核的形成速度减慢;该过程中释放的HSCN气体和多余的溶剂在反溶剂的作用下快速挥发,形成致密的大晶粒钙钛矿薄膜。Pb（SCN）2与反溶剂的结合实现了晶核形成速度与晶粒生长速度之间的平衡,使得晶粒大小由原来的0.09-0.36μm变为1μm且晶粒均一、晶界减少。实验结果表明,高质量的钙钛矿薄膜使载流子获得了更有效的传输,其短路电流密度提高了17%,光电转换效率增加了44%,最终获得了14.59?0.94%的平均光电转换效率和15.89%的最优效率。2.富勒烯衍生物ICBA功能化钙钛矿层本工作首次将富勒烯衍生物ICBA溶解于钙钛矿前驱体溶液中,制得饱和ICBA的钙钛矿前驱体溶液,其优于PCBM的溶解度使钙钛矿薄膜与电子传输层形成良好的接触。实验表明:ICBA填充了晶粒间的空缺,钝化了晶界处的缺陷,使薄膜质量得到改善,有利于载流子的传输,削弱了电池的迟滞效应。通过制备n-i-p型的平面太阳能电池,获得了21.59 mA cm-2的短路电流、1.08 V的开路电压、0.77的填充因子以及18.14%的光电转换效率,相对于传统PCBM作用的电池（16.54%）提高了10%。此外,基于此方法制备的大面积（1.12 cm2）电池也取得了13.69%的光电转换效率。3.空穴传输材料Spiro-OMeTAD功能化钙钛矿层与空穴传输层的界面由于载流子在界面处的有效传输对钙钛矿器件的性能起着关键性的作用,本工作在钙钛矿层中引入梯度分布的有机小分子Spiro-OMeTAD。由于Spiro-OMeTAD为空穴传输材料,因而可以在缩短空穴提取路径的同时,在钙钛矿层与空穴传输层之间形成连续的传输和提取通道,以此提高电池的短路电流密度。实验表明:在2.5 mg mL-1 Spiro-OMeTAD的作用下,其光电转换效率由原来的14.61%提升到17.49%。此外,因Spiro-OMeTAD为疏水性有机物,其在钙钛矿表面形成的有机防水层使得该条件下电池的稳定性也得到了相应的提高,2.5 mg mL-1Spiro-OMeTAD调控下钙钛矿电池的PCE在持续工作500 h后只下降了15%左右。综上所述,本论文主要探究了三种类型的钙钛矿层功能化材料:类卤素铅源Pb（SCN）2完成了对钙钛矿晶粒生成与晶体生长的调控,使薄膜质量得到了改善;富勒烯衍生物ICBA钝化了晶体缺陷,减弱了电池的迟滞现象;有机小分子Spiro-OMeTAD实现了钙钛矿层与空穴传输层之间的界面调控,使载流子的提取更有效,三者均实现了提高钙钛矿太阳能电池性能的目的。