【摘 要】
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活性氧化铝由于其优良的比表面积,适宜的孔结构,表面具有酸性等特征,被广泛用作催化剂及其载体。但在一些高温反应体系中,活性氧化铝的高温烧结容易导致催化剂失活,因此氧化
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活性氧化铝由于其优良的比表面积,适宜的孔结构,表面具有酸性等特征,被广泛用作催化剂及其载体。但在一些高温反应体系中,活性氧化铝的高温烧结容易导致催化剂失活,因此氧化铝的高温抗烧结和抗相变性能亟待解决。本论文采用浸渍法制备得到磷改性活性氧化铝,通过采用XRD、BET、IR等表征手段,系统研究了不同添加量的磷对氧化铝的晶型、比表面积、孔结构以及表面酸性的影响,研究表明:通过等体积浸渍法制备得到的磷改性氧化铝具有相对较好的表面性质和高温热稳定性。其中,添加3wt.%磷对活性氧化铝热稳定性有明显的的改善作用,该样品经过1200℃煅烧3h后,比表面积仍保持在75.69m2.g-1、孔容0.2964cm3.g-1、平均孔径保持在15nm左右。推测:在磷改性氧化铝中,磷元素以PO43-的形式加入,氧化铝表面的部分OH-会被H2PO4-取代,阻碍了OH-在高温下的脱羟基作用;且磷的添加降低了氧化铝的初始晶粒大小,抑制了α-Al2O3的形核过程,同时磷可以稳定Al3+,阻碍Al3+重排,降低Al3+的扩散速率,从而抑止氧化铝的高温烧结。采用相同工艺制备得到相同添加量(3wt.%)的镧、铈、钡和铈锆改性氧化铝,结合磷改性氧化铝考察不同改性元素对氧化铝孔结构和热稳定性的影响。研究发现:改性样品一定程度上可以改善氧化铝的孔结构和高温热稳定性,其中,La-Al2O3能够保持相对较好的表面性质和热稳定性,CZ-Al2O3和Ba-Al2O3次之,Ce-Al2O3最差;但皆差于磷改性氧化铝的稳定性,其原因归结于改性机理的不同。
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