【摘 要】
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有机无机杂化金属卤化物由于其可调谐的带隙、高吸收系数、长载流子寿命和优越的电荷转移性能已成为一种极具应用潜力的新型光电子半导体材料。同时,多数有机无机杂化金属卤化物的制备不需要先进的技术。有机-无机杂化金属卤化物的化学式为AMX3,其中A为有机阳离子（CH3NH3+、HC（NH2）2+等）,M为金属阳离子(Pb2+、Sn2+、Pb2+或Mg2+等),X为卤化物阴离子（Cl-、Br-或I-）。金属卤
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有机无机杂化金属卤化物由于其可调谐的带隙、高吸收系数、长载流子寿命和优越的电荷转移性能已成为一种极具应用潜力的新型光电子半导体材料。同时,多数有机无机杂化金属卤化物的制备不需要先进的技术。有机-无机杂化金属卤化物的化学式为AMX3,其中A为有机阳离子（CH3NH3+、HC（NH2）2+等）,M为金属阳离子(Pb2+、Sn2+、Pb2+或Mg2+等),X为卤化物阴离子（Cl-、Br-或I-）。金属卤化物通过不同的合成方法可以实现对材料的形态、结构和性能的调控。除此之外,离子掺杂或合金化也是改善金属卤化物性能的有效手段。通过上述方法使得金属卤化物的性能得到了有效的改善,从而在光电领域有着巨大的应用潜力。比如包括发光二极管（LEDs）、光伏（PVs）和光电探测器（PDs）等领域。本论文采用反溶剂蒸汽扩散法制备了具有青光发射的(C3H10N)4Pb Br6单晶,并进一步通过绿色简单的机械化学合成方法制备了具有高效的宽带白光发射的(C3H10N)4Pb0.85Mn0.15Br6粉末。系统的探究了包括材料的晶体结构、光物理性质和稳定性等性能。本论文的主要研究结果如下:（1）(C3H10N)4Pb Br6单晶:选用低成本的三甲胺盐酸盐,采用反溶剂蒸汽扩散法成功构筑了具有一维结构的有机无机杂化金属卤化物(C3H10N)4Pb Br6单晶。(C3H10N)4Pb Br6单晶在350 nm激发光下产生了具有较大的Stokes位移（165 nm）和半峰宽（FWHM）为175 nm的宽带发射（发射峰:515 nm处）,其光致发光量子产率（PLQY）为12.8%。光学表征分析证明了这种发射是源自于典型的[Pb Br6]4-八面体畸变的自陷激子（STE）发射。（2）Mn2+离子掺杂(C3H10N)4Pb Br6:在(C3H10N)4Pb Br6单晶材料的基础上,通过绿色简便的机械化学合成法制备了Mn2+离子掺杂(C3H10N)4Pb Br6。Mn2+离子的成功引入使得光发射范围得到了进一步拓展,从而获得了的高效宽带白色发光的有机无机杂化金属卤化物(C3H10N)4Pb0.85Mn0.15Br6粉末,其PLQY约36.1%。实验研究表明(C3H10N)4Pb0.85Mn0.15Br6粉末表面存在少量的吸附水,这也是实现高效发光的关键。其宽带白光发射主要是通过吸附水在表面的介电限域效应的帮助下,由有机胺掺杂溴化铅的STEs态、共享的Mn Br6簇与Mn2+的~4T1-~6A1跃迁耦合得到的。同时发现粉体表面存在纳米级的水层,可产生强介电限域效应与内部激子界面耦合,增强了白光发射。(C3H10N)4Pb0.85Mn0.15Br6粉末在100℃热处理后可从白光发射变成红光发射,暴露在潮湿的空气中一段时间后又会变成白光发射,而其结构没有变化。所以样品中吸附水可以在100℃时被去除,此时在一维八面体链中通过点共享的相邻八面体位置上的Mn-Mn对的磁耦合形成强束缚态,从而产生了红光发射。这一发现表明可以通过调控温度和湿度,可能实现白光和红光的相关的转换发射的应用。(C3H10N)4Pb0.85Mn0.15Br6粉末实现了单组分的白光发光二极管（WLED）的应用,该WLED具有优异的色坐标（CIE）,其CIE为（0.33,0.35）,相关色温（CCT）在5733 K左右。这种宽带白光发射荧光粉克服了色差和混合发射器的自吸收,实现了发射控制简单、显色性强的优点,并且成本低,制备方法简单。这意味着更多的可能应用,如遥感、固态照明和显示。
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