原子分子内阿秒时间尺度的电子超快动力学是研究光与物质相互作用的基础,对于认识物质的基本结构,操控化学反应以及探索生命活动本质有着极为重要的指导意义。近年来,时频域精密控制超短超强激光脉冲以及电子-离子符合探测技术的发展,为精密测量并控制原子分子内电子阿秒超快运动提供了有利的工具。本论文利用冷靶反冲动量成像谱仪,通过符合探测原子分子光电离解离产生的电子和离子的三维动量,致力于超快激光场作用下原子分子强场电离的精密测量与控制的研究。主要研究内容和创新点如下:●电子波包干涉成像分子核间距以及空间排列利用电子离子符合探测技术,测量H2在线偏振紫外飞秒脉冲作用下不同的单电离解离路径的光电子角分布,揭示分子瞬时核间距及空间排列。键拉伸通道光电子角分布结果证明分子轴空间排列影响电子电离时的初始相位以及原子核库伦势的作用量,导致分子不同空间取向和核间距出射的光电子的角分布具有不同的干涉节点结构。●多光子共振引起的光电子出射阿秒延时测量利用相位操控的正交双色飞秒激光脉冲,精确测量多光子共振电离阿秒延时。在正交双色光场的作用下,氩原子相干吸收多个光子共振布居中间高激发态4f态和5p态,之后电子再吸收一个400 nm（或800 nm）光子从中间态跃迁至自由态。实验观测到氩原子经由4f与5p态多光子共振吸收电离过程的140±40阿秒的电离延时。●分子内电子二维局域阿秒操控分子电离后剩余价电子的局域化过程会导致分子化学键非对称断裂。采用相位精确操控的正交双色飞秒激光脉冲,在H2分子单电离解离过程中,实现二维激光偏振平面内电子局域的阿秒操控,即依赖于双色场相位的不同出射方向和解离能的不对称解离。●通过发展超快激光场下双电子-双离子四体符合测量技术,实现多原子分子局域电子隧穿电离位置探测,并利用双电子域上电子能谱,甄别分子异构的中间态。针对电子隧穿位置测量的问题,以多原子有机小分子C2H2为例,通过符合测量两个离子两个电子,实验研究乙炔分子强场双电离解离行为。辨别双电离电子轨道对称性,证明σ-轨道（HOMO-1,或HOMO-2）对解离通道产生的重要性。结合分子角条纹技术,精确测量多原子去氢通道内局域化电子的隧穿电离过程,实现从双原子分子到有机小分子的突破。在多光子电离区域,利用紫外飞秒激光脉冲测量通道分辨的阈上双电离电子能谱。由于双电子关联及双电子能量共享效应,相比于序列双电离过程,非序列双电离产生的电子能谱呈对角线结构。根据序列阈上双电离和非序列阈上双电离的双电子能谱,进一步实验甄别乙炔分子异构质子迁徙的中间态。