我国已提出将粘土岩作为我国高放废物处置库的重要研究围岩之一，并确定将内蒙阿拉善地区作为高放废物处置库粘土岩预选场址。我国对花岗岩的吸附性能已进行大量的研究，但对粘土岩的处置研究工作却较少，且研究体系较为单一。因此，本文以内蒙阿拉善地区粘土岩为研究对象，通过研究不同物理、化学条件下放射性核素U(Ⅵ)与粘土岩矿物表面的吸附机理，为粘土岩作为高放废物处置库的选址、设计与安全性能评价提供参考，主要研究如下：　　（1）采用多种检测方法与仪器对内蒙阿拉善粘土岩进行表征，发现粘土岩矿物含有伊利石、方解石、高岭石和绿泥石等粘土矿物成分，表面空洞多，结构松散，存在大量的羟基、羧基、羰基、Al-O和Si-O等活性官能团，比表面积为46.13 m2·g-1，粒度为652 nm。　　（2）采用静态实验，研究接触时间、pH值、离子浓度、固液比、核素初始浓度和温度等因素对吸附的影响。吸附实验结果表明：U(Ⅵ)在粘土岩表面上24 h可达吸附平衡，吸附最佳固液比为1∶200，初始浓度为160μg·mL-1；粘土岩对U(Ⅵ)的吸附受pH影响显著，受离子种类影响较大但受离子浓度的变化影响较小，说明吸附过程既有内层络合作用也有外层络合作用，以内层络合作用为主；实验将粘土岩与伊利石、绿泥石和高岭石等粘土矿物的吸附性能进行对比，得知粘土岩对U(Ⅵ)的吸附能力远高于其他3种粘土矿物；U(Ⅵ)在内蒙阿拉善地区地下水环境中主要以UO2(CO3)22-、UO2(CO3)34-种态形式存在。　　（3）从动力学、热力学及吸附等温线模型拟合结果可知，吸附等温线的四种模型均能用于描述吸附过程，但Freundlich和Slip模型却更适合，说明吸附过程属于多层覆盖（介于双分子层和多分子层之间），吸附反应主要发生在异质吸附剂的表面；准二级动力学方程可准确描述吸附过程，吸附以离子交换为主，反应过程可自发进行，温度升高有利于吸附反应进行。　　（4）借助光谱与能谱手段探讨U(Ⅵ)在粘土岩矿物表面上的吸附形态和微观结构，结果表明：吸附反应可在粘土岩表面上内部孔道进行，粘土岩矿物表面的羟基、羰基与Al2O3、SiO2等氧化物可形成≡Al/-OH、≡Si-OH，表面活性官能团中的-C-C-、-C-O-、-C=O-、Al-O和Si-O等主要参与吸附反应；U(Ⅵ)在粘土岩矿物表面形成多种表面络合物，如≡Al/SiO-UO2+、≡Al/SiO-CO2UO2(CO3)24-和≡Al/SiO-(UO2)2(OH)2CO3-等。