【摘 要】
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近十余年来,Pd及Pd基催化剂凭借其优异的催化活性,相对低廉的价格在燃料电池,氧还原,电化学生物传感器等方面展现出极大的应用前景,尤其是对于碱性环境下乙醇的催化氧化具有较强的催化活性。从以往的研究来看,催化剂的形貌和结构对其催化性能的提升至关重要,形貌结构的调控和双金属之间的协同效应可以实现性能优化。本文通过使用不同的合成方法,制备了一系列的钯纳米花(Pd NFs)、钯铅纳米线(PdPb NWs)
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近十余年来,Pd及Pd基催化剂凭借其优异的催化活性,相对低廉的价格在燃料电池,氧还原,电化学生物传感器等方面展现出极大的应用前景,尤其是对于碱性环境下乙醇的催化氧化具有较强的催化活性。从以往的研究来看,催化剂的形貌和结构对其催化性能的提升至关重要,形貌结构的调控和双金属之间的协同效应可以实现性能优化。本文通过使用不同的合成方法,制备了一系列的钯纳米花(Pd NFs)、钯铅纳米线(PdPb NWs)和钯铅纳米颗粒(PdPb NPs)样品,并对其结构和性能进行了表征和分析。(1)利用简单水浴法在卡拉胶的辅助下合成了Pd NFs,花形结构的尖刺可以通过调整还原剂AA的浓度实现可控调节。XRD和TEM结果表明Pd NFs具有良好的结晶性。进一步的电化学测试发现,具有较长尖刺的Pd-AA60拥有最大的电化学活性面积,实现了Pd原子的较大利用率,在乙醇的电催化氧化过程中表现出最高的催化活性。较短尖刺的Pd NFs由于其结构的稳定性,循环300圈后依然保有96%的最高活性。(2)通过一步水热法制备了具有不同双金属比例的PdPb NWs,实验发现Pb的引入是1D纳米线合成的关键因素。Pd65Pb35具有较大的长径比,其直径约3.5±1 nm,长度可达上百纳米。HRTEM图片显示Pd65Pb35的内部存在较多的凹凸区域和孪晶界,晶格缺陷的存在为乙醇的催化提供了大量的高活性位点,不仅如此,XPS结果表明Pb的引入优化了Pd的电子结构,减弱了催化剂对于毒性中间体的吸附能,增强了催化剂的抗毒化能力。Pd65Pb35对于乙醇的电氧化具有最高的活性约3460 mA mgPd-1,这是商业Pd/C的6.4倍。进一步的研究还发现,Pd65Pb35具有稳定的结构和优化的表面原子排布,即使较长时间处于酸性环境下其结构依然稳定并且保持较高的催化活性。(3)采用水浴法以卡拉胶为封端剂来制备PdPb NPs,双金属Pd和Pb的比值对纳米颗粒的尺寸具有较大的影响。初步的表征发现,当Pb的含量较高时,PdPb NPs的尺寸较大,Pd原子的利用率较低,导致其催化性能不佳。相反,Pb含量较低时,协同效应不明显导致对催化性能的提升有限。同时,还探究了KBr对于合成PdPb NPs的影响,加入的KBr作为络合剂可以和PdCl2生成稳定的[PdBr4]2-,这不仅改善了PdCl2的溶解性,还改变了反应的速率,生成较小粒径的纳米颗粒,有利于提升催化性能。但是,实验的部分最优参数尚不明确,有待进一步的探索。
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