基于氨基分子界面工程制备高效稳定氧化镍基反向平面钙钛矿太阳能电池

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近年来,有机-无机杂化钙钛矿材料凭借其优异的光电特性以及低成本的加工方式而成为研究热点。目前,钙钛矿太阳能电池的认证光电转换效率最高已达到25.5%,在器件性能上已经可与传统硅基太阳能电池相媲美。其中,以无机材料氧化镍为空穴传输层,富勒烯衍生物为电子传输层的反向平面结构钙钛矿太阳能电池以其可低温溶液法制备、工艺简单等优势,受到研究人员的关注。在该类钙钛矿太阳能电池器件中存在两个非常重要的界面:氧化镍空穴传输层/钙钛矿活性层与钙钛矿活性层/富勒烯衍生物电子传输层。然而,由于Ni Ox空穴传输层与钙钛矿活性层之间存在晶格失配,易形成界面缺陷,严重影响空穴传输与抽取。同时,由于目前钙钛矿活性层大多采用低温溶液法生长,其表面存在大量缺陷,该缺陷存在于钙钛矿活性层/富勒烯衍生物电子传输层界面,阻碍电子的高效传输与抽取。因此,有效钝化界面缺陷,提高界面电荷传输与抽取效率,是提高钙钛矿太阳能电池效率和稳定性的关键。基于此,本文发展了氨基分子界面工程提高器件效率和稳定性,分别通过在氧化镍空穴传输层和钙钛矿活性层之间引入碘化氨基界面分子,以及采用熏蒸法在钙钛矿活性层和富勒烯衍生物电子传输层之间引入氨基界面分子的方法,获得了高效稳定的氧化镍基反向平面钙钛矿太阳能电池。主要工作如下:首先,本文采用含有不同氨基数目的丁胺(BA)、丁二胺(DAB)、二乙烯三胺(DETA)、三乙烯四胺(TETA)与四乙烯五胺(TEPA)氨基分子对Cs0.05(FA0.85MA0.15)0.95Pb(I0.85Br0.15)3钙钛矿薄膜进行熏蒸后处理,修饰改性钙钛矿/[6,6]-苯基-C61-丁酸甲酯(PC61BM)界面。研究表明,TETA与TEPA两种多氨基界面分子熏蒸后处理能够有效钝化钙钛矿薄膜的表面缺陷,降低载流子非辐射复合,优化界面能级匹配,提高电子传输与抽取效率。其中,TEPA熏蒸后处理能够制备高性能反向平面结构钙钛矿太阳能电池,其效率由熏蒸前的17.48%提升至熏蒸后的20.47%,并表现出优异的湿度稳定性及热稳定性。其次,本文将BA·HI、DAB·HI与DETA·HI三种碘化氨基分子界面层引入到Ni Ox空穴传输层与钙钛矿层之间。碘化氨基分子界面层的引入能够有效提高钙钛矿的成核质量,显著增强钙钛矿薄膜的结晶性,增大其晶粒尺寸,降低载流子非辐射复合,提高载流子寿命,同时抑制界面缺陷形成。此外,研究发现,随着碘化氨基分子中氨基数目的增加,其效果更加显著。其中,以DETA·HI作为界面层时,器件效率由17.15%提升至20.43%,并表现出优异的湿度稳定性。本论文工作以氨基分子界面工程为主要手段,有效提高了氧化镍基反向平面钙钛矿太阳能电池效率和稳定性,为制备高效稳定钙钛矿太阳能电池提供了一种简单易行的界面工程策略。
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