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锡基负极材料一直以来都是钠离子电池负极材料的热门研究材料之一,由于其理论容量较高(形成的Na15Sn4的容量可达845 mAh·g-1)、嵌钠反应电位较低和对环境友好的特点,受到了研究者们的追捧。然而,锡基材料在嵌钠过程中容易产生较大的体积膨胀,从而造成电极结构被破坏并导致材料可逆容量的快速衰减。因此,如何在充放电过程中保持稳定的可逆容量成为研究的主要方向。本论文以商业碳布作为自支撑集流体,利用碳布良好的导电性并作为自支撑基底,在其表面构筑各种不同形貌的锡基材料,为了更好地解决锡基材料的体积膨胀问题。本论文主要分为以下四部分进行研究:(1)通过液相还原法成功合成了 Sn/CC电极材料,研究了在不同溶剂介质中以及热处理对其形貌和电化学性能的影响。使用丙三醇作为溶剂介质制备的Sn/CC电极材料在400度热处理后电化学性能达到最优,在充放电的过程中该样品的首次放电容量为877.6mAh·g-1,首次库伦效率为62.2%。循环500圈后可逆容量仍保持在441.2 mAh·g-1,第三圈充放电后其库伦效率均保持在96%以上。另外,样品在500 mA·g-1和1 A.g-1电流密度下可逆容量分别为585.8 mAh·g-1和445.3 mAh·g-1。这说明当以丙三醇为反应介质制备得到的Sn/CC负极材料在大电流密度下有较好的反应动力学,这主要归因于制备过程中-OH官能团的影响导致反应动力学变化形成结构不一致。而热处理的过程则进一步优化了碳布上分布Sn颗粒的表面结构,将大尺寸的碳球热解,保留了 Sn颗粒并使之重新均匀分布在碳布表面。这种微观结构尺寸较小,具有较大的比表面积,可以提供更多的化学反应位点,从而提升了负极材料的循环性能和倍率性能。(2)通过低温合成了 C@gray-Sn/Sn/CC电极材料,研究了不同物相组成及结构尺寸对电化学性能的影响。作为钠离子电池的电极材料,该电极表现出优异的电化学性能,在1 A.g-1的电流密度下稳定循环500圈后,仍能保持387.2 mAh·g-1的可逆容量。在低温下调控Sn的物相转换从而改变Sn颗粒的纳米球粒径,其颗粒直径由~180nm减小到~25nm。当颗粒尺寸减小后,材料的充放电稳定性得到了显著提升,尤其在长循环的充放电过程后,电极材料的表面结构和形貌可以保持稳定,说明Sn在此结构下的体积膨胀得到了抑制。(3)研究了应力的方向对材料电化学性能和结构稳定性的影响,通过调整煅烧过程的温度合成了具有可控应力状态的C@Sn@SnO2/CC电极材料。该电极应用于钠离子电池的负极材料时,展现出稳定且优异的电化学性能(在1 A·g-1的电流密度下循环800圈后,仍然拥有接近400 mAh.g-1的容量,容量保持率达到86.9%)。通过控制碳结构中Sn的应力来抑制充放电过程中Sn的体积膨胀,当热处理温度在700度时,压应力的存在可以显着提高材料的充放电稳定性。同时,它可以稳定材料的结构和表面形貌,并保持Sn和碳结构之间稳定的电荷转移过程。这些结果揭示了应力对Sn负极材料中储钠行为的影响,从而为其他以合金化反应为主的电极材料在处理颗粒膨胀的过程中提供一定的参考。(4)采用连续两步水热法及固相烧结的方法成功制备了C@CuSn/SnO2/CC复合材料。当该复合材料装配于钠离子电池负极时,其首次循环可逆性以及循环稳定性均表现良好,具体体现在首次库伦效率可达87.1%,循环200圈后可逆容量可以达到354.5 mAh·g-1。一方面,Cu的引入提高了首次库伦效率;另一方面,在颗粒表面包覆的碳层在一定程度上缓解了在钠离子嵌入脱出时颗粒体积胀大时产生的机械应力,这对于维持材料的结构稳定性有很大的帮助。