【摘 要】
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环己烯酮作为一种重要的精细化工中间体,具有很高的工业价值,被广泛应用于香料、医药、农药、表面活性剂、高分子材料等领域。铬酸氧化环己烯制取环己烯酮是目前最常见合成环
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环己烯酮作为一种重要的精细化工中间体,具有很高的工业价值,被广泛应用于香料、医药、农药、表面活性剂、高分子材料等领域。铬酸氧化环己烯制取环己烯酮是目前最常见合成环己烯酮的方法,但该方法产率低,反应选择性差,原料成本高,污染环境严重。因此,环己烯酮生产方法的研究成为热点。传统工业生产方法包括环己烯醇氧化合成法、苯酚加氢合成法、环己酮溴化合成法等均存在原料成本高和污染环境等各种问题,因此研究经济高效、环保节能的环己烯酮工业生产方法势在必行。结合国内外环己烯酮合成方法的研究进展,本课题以环己烯为原料,制备合适的催化剂,优化环己烯酮的合成工艺,减少环境污染、降低反应成本、提高产品收率,为工业化生产提供实验依据。主要研究内容如下:(1)催化氧化体系的筛选。分别选择磷酸锆、四氧化三钴、凹凸棒土为载体,采取化学沉积、回流等方法制备负载型催化剂,考察了γ-磷酸锆催化氧化体系、介孔四氧化三钴催化氧化体系以及凹凸棒土催化氧化体系。(2)环己烯酮合成工艺的研究。分别以γ-ZrP、Co3O4、Cr-PAL为催化剂,选择合适的氧化剂与溶剂,液相条件下环己烯氧化合成环己烯酮。考察了反应温度、反应时间、溶剂种类、氧化剂种类以及反应压力对氧化反应的影响,获得最佳反应工艺参数。(3)对优化催化剂的表征。分别对γ-ZrP、Co3O4、Cr-PAL催化剂进行了 X射线衍射、红外光谱、电镜、X射线光电子能谱、比表面测试等一系列表征,从而了解三种催化剂微观形貌及结构,并探索催化性能的来源。
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