离子热合成杂原子修饰氮化碳及其光解水性能研究

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随着社会发展,能源短缺严重限制了经济社会的可持续发展,因此大力开发可再生清洁能源迫在眉睫。半导体光催化技术可以利用太阳能光解水制取氢气,将低密度的太阳能转化为高密度的化学能,成为解决能源问题的有效途径之一。非金属石墨相氮化碳(g-C3N4)半导体因其独特的光电特性、合适的禁带宽度以及优异的化学稳定性等特点,被广泛应用于光催化领域,在光解水制氢能方向具有重要的科学研究价值。但是其较低的比表面积和较高的载流子复合率严重地限制了其光催化活性。通过对g-C3N4进行元素掺杂、形貌调控和微结构优化等,可以优化其分子和电子结构,提升对太阳能的利用率,从而提高光催化效率。本论文以g-C3N4为研究对象,结合离子液原位非金属掺杂和熔盐离子热后处理方法,优化其化学组成和微观聚合结构,以提高材料的光催化性能。围绕这两种改性方法,本论文的主要研究内容及成果如下:(1)离子液原位非金属元素掺杂:碘化离子液为掺杂源,对g-C3N4进行C/I共掺杂改性,通过元素组成、微结构调整、改善光学性质,促进电荷传输性能,进而提高光解水产氢性能。(2)熔盐离子热后处理:使用熔盐离子热法对C/I共掺杂g-C3N4进行后热处理,得到结晶g-C3N4,可见光吸收强度及聚合度提高,显著促进光催化产H2性能。(3)在惰性氛围中对C/I共掺杂g-C3N4进行熔盐离子热后处理,利用惰性氛围抑制分解过程,进一步优化共轭结构,同时调控材料微观结构,增大比表面积和均化孔结构,在N2氛围下熔盐离子热后处理,进一步提高光催化制H2性能。本论文的创新点如下:(1)使用碘化离子液体原位掺杂,成功合成出多孔C/I共掺杂碳化氮材料。(2)将离子液原位掺杂和熔盐离子热法有效结合,实现对掺杂型CN的聚合度优化,得到部分结晶型CN。(3)惰性气体下熔盐离子热后处理,制备较大比表面积的高聚合掺杂型g-C3N4纳米片,显著增加催化剂的表面活性位点,促进光生载流子的传输,提高光催化制H2效率。
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