【摘 要】
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由于环境污染和能源短缺,世界对太阳能、风能和水能等可再生清洁能源的需求日益增强。然而这些可再生能源的间歇性使它们不能满足日常的能源需求。因此可持续能源生产/储存系统及技术发展对满足能源需求以及减少能源间歇性对经济的影响至关重要。可充电电池和超级电容器比其他传统储能器件在能量密度和功率密度上更具有综合优势,但是电位窗口更高、能量密度更大的多离子电池和多离子超级电容器是更具有前途的储能装置。然而,目前
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由于环境污染和能源短缺,世界对太阳能、风能和水能等可再生清洁能源的需求日益增强。然而这些可再生能源的间歇性使它们不能满足日常的能源需求。因此可持续能源生产/储存系统及技术发展对满足能源需求以及减少能源间歇性对经济的影响至关重要。可充电电池和超级电容器比其他传统储能器件在能量密度和功率密度上更具有综合优势,但是电位窗口更高、能量密度更大的多离子电池和多离子超级电容器是更具有前途的储能装置。然而,目前对于混合电解液中电极上不同阳离子的嵌入/脱出机制认识还不够清楚,因此研究电极对不同阳离子（K+、Na+、Li+）在混合型电解液中的选择性是很有必要的。本文提出了一种基于第一性原理定量计算的方法来研究混合电解液中的阳离子选择性,并通过实验验证了这种阳离子选择性。第一性原理计算结果表明,在MoS2夹层空间中最终嵌入的阳离子主要取决于混合电解质中各种阳离子对电极的竞争反应,并且与摩尔浓度比有关的化学势和不同阳离子进入电极的结合能在阳离子选择性机制中也起着关键的作用。文章选取了层状的二维类石墨烯材料MoS2作为阳离子嵌入/脱出验证实验的电极材料,其微弱的层间范德瓦尔斯力为实验进行提供了方便。利用简单的水热法在活性碳布衬底上原位生长了由MoS2纳米片组成的纳米花,一步制备了无任何粘结剂的MoS2@ACC电极,排除了粘结剂等传统电极制作过程中的添加剂对实验结果的影响,通过与传统添加粘结剂等制作的电极的电化学性能的比较,发现这种一步制作的电极表现出更好的电化学性能。并且基于2H-MoS2@ACC电极的实验结果也进一步了验证了理论预测的阳离子选择性。当K+和Li+在电解液中共存时,即使是少量的K+也会主导离子嵌入脱出的过程,而Li+则在离子竞争中受到K+的压制,最终导致嵌入MoS2夹层空间的阳离子是K+。类似地,当Na+和Li+共存时,少量Na+会主导整个过程。另一方面,当K+和Na+共存时,因为临界摩尔浓度比的存在导致二者的摩尔浓度比最终决定了哪种阳离子最终嵌入MoS2夹层空间,当K+和Na+的摩尔浓度低于临界摩尔浓度1:10时,Na+会嵌入MoS2层空间,而高于这个临界摩尔浓度时,K+会嵌入MoS2层空间。在总而言之,本研究为了解多离子电容器中电解液与电极间的电化学储存行为提供了依据。
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