长三角冬季PM2.5组分时空分布特征及其来源解析

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水溶性离子和碳质气溶胶作为长三角地区PM2.5的重要组分,与当地人为活动、外界传输作用息息相关,并且其对长三角地区的气候、空气质量和人体健康均有重要的作用。因此,本文通过开展区域联合观测分析了大气PM2.5组分的时空分布特征及其来源,这对于了解长三角地区空气质量状况和评估大气气溶胶的气候效应具有重要意义。本研究于2016年12月13日2017年1月5日在徐州,东山,南京和寿县4个站点通过使用KC-120H智能中流量采样器、离子色谱仪(万通850 professional IC)和热/光碳分析仪(DRI2001A)进行了外场观测和室内实验分析,得到了PM2.5、水溶性离子、有机碳OC和元素碳EC的质量浓度,进而分析了长三角不同站点PM2.5组分的时空分布特征及其来源。结果表明:观测期间徐州水溶性离子和有机碳质量浓度远大于其它3个站点。4个站点最主要的离子成分是NO3-,SO42–,NH4+,Cl-和Ca2+,水溶性离子和碳质气溶胶都是长三角冬季PM2.5的重要组成部分,长三角地区冬季碳质气溶胶对PM2.5的质量浓度贡献不如水溶性离子,甚至不如其中NO3-和SO42–的贡献。观测期间4个站点PM2.5、水溶性离子、OC和EC质量浓度随时间的变化趋势一致。冷空气对水溶性离子清除作用显著,而对碳质气溶胶的清除作用不显著。汽车尾气等移动源和燃煤等固定源在冷空气前后对长三角霾过程中PM2.5贡献的重要性有较大差别。在同一天气系统影响下,长三角大范围区域污染物浓度变化基本一致,霾天在没有大的区域输送的情况下,各站点离子浓度主要受局地源的影响,徐州站受燃煤影响,南京站受化学工业源影响,东山站三面环湖,Cl-占比较高,寿县站受当地农业活动氨排放影响,NH4+较非霾天有大幅上升。四个站点观测期间普遍存在二次有机碳,霾天有利于碳质气溶胶各组分的累积且有机碳的增加以一次碳排放的累积为主。在离子来源分析上,通过主成分分析发现4个站点二次转化对水溶性离子有着最大的方差贡献率。寿县和东山K+载荷很高,代表生物质燃烧有所贡献,这与在观测期间2个站点周围都有秸秆燃烧有关;在碳质气溶胶来源分析上,无论是相关性分析还是OC/EC比值法都发现徐州站点碳质气溶胶组分来源较其他3个站点复杂,而OC/EC比值法和碳组分分析法都得出长三角冬季碳质气溶胶最主要的来源是机动车尾气及燃煤;通过PMF源解析模型对水溶性离子和碳质气溶胶整体分析得到,冬季长三角PM2.5主要来自二次转化,土壤扬尘,燃煤,汽车尾气和生物质燃烧,除徐州外二次转化贡献率最高,徐州燃煤贡献率最高。
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