论文部分内容阅读
PCDD/Fs具有“致癌、致畸、致突变”等“三致”的特性,对生态环境以及生物体、人体健康均具有很大的潜在危害风险,因此调查环境中PCDD/Fs的污染水平,探究PCDD/Fs的污染来源,评估PCDD/Fs对人体健康的风险,为控制、削减PCDD/Fs排放量和环境风险管理提供科学依据。由于PCDD/Fs成分繁多,在环境多介质中归趋规律复杂,目前从排放源到环境及其食物链等多介质、多途径、多受体的人体暴露健康风险评估方法和应用的报导较少,因此加强区域水体、土壤、大气、食物等环境多介质中PCDD/Fs浓度模拟及其对人体健康风险评估研究十分必要。
本文通过充分吸纳和借鉴国内外学术界在相关领域已有研究成果的基础之上,采用统计分析、环境多介质逸度模型、食物链模型、健康风险评价和生理药物代谢动力学等方法开展了白银地区环境多介质中PCDD/Fs模拟及其人体健康风险评估,主要针对如下几方面的问题进行深入地研究,主要完成了以下工作。
调查了白银地区土壤、沉积物中PCDD/Fs污染水平,开展了污染源来源解析及生态风险评价。白银市23个土壤、沉积物中PCDD/Fs的浓度范围为20.13-496.26 pg g-1 dw,均值为133.3 pg g-1 dw,其中土壤中的最高浓度为8.34 pg g-1I-TEQ dw,沉积物相中最高浓度为8.56 pg g-1 I-TEQ dw。不同土地利用类型分区中土壤、沉积物中PCDD/Fs的浓度规律为:工业区>居住区>农业区>对照区;与国际组织相关标准相比较分析表明:该区域土壤、沉积物中PCDD/Fs基本不会对生态环境造成损害风险;源解析研究表明PCDD/Fs排放源可能为有色冶炼、PVC生产、家庭焚烧、野外焚烧及PCP与Na-PCP。
构建了区域环境多介质的2,3,7,8-PCDD/Fs的逸度模型,探索了其环境行为规律。以白银市PCDD/Fs源清单统计为基础,计算了满足17种2,3,7,8-PCDD/Fs同系物的逸度模型参数的多种参数,并运用环境多介质模型模拟了白银地区2,3,7,8-PCDD/Fs在大气、水体、土壤和沉积物等各个环境介质中的浓度分布规律、各个相间的跨界面迁移与宿命归趋行为规律。从环境多介质中的浓度的模拟结果和效果来看,沉积物中的吻合度相对较好,而土壤相的效果相对较差,可能与多介质逸度模型考虑的稳态平衡过程土壤相的降解有关。白银地区2,3,7,8-PCDD/Fs的主要来源是本地社会经济活动产品排放的,土壤是2,3,7,8-PCDD/Fs的主要储存库;大气平流输出、降解和土壤中降解则是2,3,7,8-PCDD/Fs从研究区域环境中消失的最主要途径;跨界面迁移与归趋行为主要发生在大气相——土壤相之间。
进行了PCDD/Fs的食物链模拟及其不确定性研究。首先构建了PCDD/Fs的食物链浓度模型,计算模拟了白银市多种食物中PCDD/Fs含量;为了进一步提高食物链浓度模型的客观性,并结合蒙特卡罗模型,计算了该研究区域多种食物中PCDD/Fs的含量概率分布,开展了食物链模型的不确定性和敏感性分析;且模拟结果与已有的研究具有一定的可比性,能适应于白银市健康风险评估工作开展;蔬菜类食物中PCDD/Fs含量模拟与植物本身的生理因子、传质系数、土-水分配系数、大气中PCDD/Fs等因子敏感性比较大,而肉食类食物主要与生物浓缩因子具有正敏感性。
开展了区域环境多介质、多暴露途径和多受体中PCDD/Fs对人体的健康风险及不确定性研究。借鉴USEPA推荐的健康风险评价模型,构建了白银市大气、土壤、食物等环境多介质、多暴露途径和多受体中PCDD/Fs对人体健康风险模型,计算了成人和儿童的每日摄入量(ADI)和健康风险,且成人的健康风险相对高于儿童,且食物摄入约占了总暴露量的95%以上。同时,不确定性健康风险评价表明,成人和儿童总的暴露风险的10%和90%置信区间分布的风险及确定性风险分析均低于USEPA推荐的可接受风险值,属于可接受范围。健康风险的敏感性分析结果表明,成人健康风险感性主要受暴露持续时间(ED)、摄入污染食物的百分比(FI)和浓度(C)三个因子影响;而儿童主要受暴露持续时间(ED)影响。
采用生理药物代谢动力学模型开展了区域环境PCDD/Fs对人体的健康风险研究。采用生理药物代谢动力学模型(PBPK)分别模拟了成人与儿童摄入PCDD/Fs后体内肌肉组织浓度、肝脏组织、灌注组织、肾脏组织脂肪组织、动脉组织、静脉组织与皮肤组织等不同组织的急性浓度和分布规律。当不同组织器官中含量均达到最高时,其不同组织器官的急性浓度从高到低依次为:肌肉组织>肝脏组织>灌注组织>肾脏组织>脂肪组织>动脉组织>静脉组织>皮肤组织。成人与儿童不同组织中急性浓度相比而言,成人的急性浓度大多高于儿童。从PBPK模拟过程来看,肌肉组织浓度、肝脏组织、灌注组织、肾脏组织、脂肪组织对PCDD/Fs的急性浓度影响比较显著,肝脏是主要的解毒器官组织,脂肪组织是主要的富集组织。