Ru/AC催化剂的回收利用研究

来源 :福州大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhangyangyingzi
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钌作为第二代氨合成催化剂,对于节能减排具有重要的意义。钌系氨合成催化剂活性高,但是钌属于贵金属,成本比较高。方便并且高效的回收催化剂中的钌,对钌系氨合成催化剂的工业化具有重要的意义。以石墨化活性炭为载体,制备一系列单组分K/AC、Ba/AC、Ru/AC;双组份KxRu/AC、BaxRu/AC;以及三组分KxBaRu/AC、BaxKRu/AC样品。利用N2物理吸附、化学吸附-质谱、TG、元素分析、XRD、ICP等表征手段研究了焙烧过程中质量变化、产物以及焙烧最终产物的成份和比例。主要结论如下:不同K来源催化剂催化氧化过程中,K2CO3/AC与KOH/AC失重过程相似度高,KNO3/AC在430 ℃左右硝酸根会分解产生氧气。从经济、安全和设备等角度考虑,K2CO3是石墨化活性炭催化氧化较合适的催化剂。通过硝酸氧化和高温热处理得到含O量不同的活性炭,含氧官能团在活性炭的气化过程中起到反应位点的作用。K2CO3催化氧化石墨化活性炭的机理是和表面含氧官能团反应从而引发反应的进行。K、Ba、Ru均能显著降低起始反应温度和最大失重速率温度,且均有利于CO2生成。当催化剂中起催化作用的金属含量超过8%以后,催化效果会有所减弱。在BaxRu8/AC体系中,Ba含量的增加有利于炭的氧化,能够降低氧化温度,减少CO的生成。.其焙烧产物中有BaRuO3和RuO2。在KxRu8/AC体系中,Ru基本都以K2RuO4的形式存在,滤渣很少,有利于钌回收。钌的回收率可达71%以上。在KBaRu/AC体系中,通过调节催化剂中Ba与K的量,可以控制焙烧产物中BaRuO3和K2RuO4的比例。若回收产物为K2Ru04,可将KBaRu/AC三组分催化剂先用HNO3浸泡除钡,然后浸渍K。焙烧后,可得到K2uO4,最终钌的回收率最高可达90%以上。
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