银/半导体纳米复合材料的合成及性能研究

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在能源生产和环境整治中捕获丰富、可再生阳光是一个新兴的研究课题。事实上,基于表面等离子体共振、直接以太阳能驱动的多相光催化的研究增长迅猛,并且也可能会开辟一个有前途的技术路径,有望造福全球能源和环境的可持续发展。同时,因为Ag纳米粒子的局域表面等离子体共振(LSPR)效应可以增强光吸收,有利于光子驱动的光催化反应使太阳能转换为化学能,所以具有表面等离子体共振效应的纳米银已经成为最近快速扩大的绿色光催化领域的新星。我们将贵金属银纳米粒子分散于多种基底,包括氧化钨、钙钛矿型化合物、类石墨相氮化碳等,合成了贵金属银/半导体复合材料,并将其应用于染料废水的光催化降解。具体内容如下:  1.以WCl6为前驱体,无氧条件下,通过溶剂热法制备了具有弱还原性的W18O49捆绑纳米线束。室温条件下,将W18O49捆绑纳米线束加入到一定浓度的AgNO3水溶液中,在不添加任何还原剂的情况下,通过原位氧化还原法制备得到单质银纳米粒子修饰的氧化钨复合材料(Ag/WO3@W18O49)。通过X射线粉末衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱等对材料的结构、形貌和光响应性能进行了表征;同时,以染料罗丹明B的水溶液模拟有机废水,考察上述制备的银修饰氧化钨复合材料的光催化降解有机物的活性;以对硝基苯酚为底物,考察银修饰氧化钨复合材料在常温下的还原活性,并与单纯的W18O49的还原活性进行比较;通过对大肠杆菌不同抑菌圈大小的比较,分析了不同材料对大肠杆菌的抑制活性。  2.采用溶胶凝胶法制备粒径约为100 nm的BiFeO3纳米粒子,然后通过简单的光致还原方法将贵金属Ag沉积到所制备的BiFeO3粒子表面。由于BiFeO3铁磁性材料自身的极化现象,在光还原沉积银纳米颗粒时表现出空间选择性。利用X射线粉末衍射、场发射扫描电镜、X射线光电子能谱、固体紫外-可见漫反射吸收光谱分析了纳米Ag-BiFeO3粒子的结构、表面形貌、组成和光谱特征,对其反应机制进行了研究分析。光催化实验表明,可见光照射下,相比单纯铁酸铋纳米粒子,银/铁酸铋的光催化活性得到了大大提高。重复实验结果表明,Ag/BiFeO3表现出较高的稳定性。  3.以热解三聚氰胺得到的C3N4薄片为基底,首次采用DMF为还原剂和溶剂,PVP为分散剂,温和条件下使得Ag纳米颗粒均匀生长在C3N4片表面,构成Ag/C3N4复合材料。并且通过改变溶液中AgNO3的浓度得到了不同金属银负载量的催化剂,考察了不同银负载量对催化剂的结构、形貌、光响应性能和光催化活性的影响,并讨论了Ag/C3N4的催化机理。
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